【摘 要】
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本文以水葫芦生物质作为原料制备生物炭,并对其进行相关理化性质表征。以重金属作为目标污染物,在水葫芦生物炭吸附重金属的单因素实验基础上,采用响应曲面法建模并优化生物炭对重金属的吸附条件。通过等温吸附和动力学吸附试验,结合表征手段初步分析其吸附性能和吸附机制,主要研究结果如下:(1)水葫芦生物炭的制备和表征。从扫描电镜图(SEM)中观察到生物炭表面存在一定的孔隙结构。比表面积(BET)测试结果表明四种
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本文以水葫芦生物质作为原料制备生物炭,并对其进行相关理化性质表征。以重金属作为目标污染物,在水葫芦生物炭吸附重金属的单因素实验基础上,采用响应曲面法建模并优化生物炭对重金属的吸附条件。通过等温吸附和动力学吸附试验,结合表征手段初步分析其吸附性能和吸附机制,主要研究结果如下:(1)水葫芦生物炭的制备和表征。从扫描电镜图(SEM)中观察到生物炭表面存在一定的孔隙结构。比表面积(BET)测试结果表明四种生物炭(适合吸附Pb(Ⅱ)的BC-1、吸附Cu(Ⅱ)的BC-2、吸附Cd(Ⅱ)的BC-3、吸附Zn(Ⅱ)的BC-4)的比表面积分别为337.167、4.299、4.436、8.065 m2/g,孔容为 0.219、0.005、0.009、0.009 cm3/g,平均孔径为 3.009、21.686、48.637、8.357nm。红外光谱(FTIR)表征结果表明炭粒表面含有C=C、C=O、C-O和-COOH等丰富的官能团。X射线衍射(XRD)表明炭粒还含有K和Ca等多种晶体矿物质。Zeta电位测试结果表明零点电位pH值为2～3之间。(2)水葫芦生物炭的吸附剂投加量(X1)、吸附时间(X2)和溶液pH值(X3)对重金属吸附的优化研究。通过单因素试验分析得到响应曲面设计方案的中心点以及高低水平点,通过对BC-1和BC-2构建中心组合实验设计(CCD)试验设计方案,依次开展重金属吸附实验,并采用响应曲面法建模。结果表明BC-1吸附Pb(Ⅱ)时X1对Pb(Ⅱ)的去除率影响极为显著,而X2的影响不显著,最佳吸附条件为X1=0.27 g/L,X2=201 min;BC-2 吸附 Cu(Ⅱ)时 X1和 X2 对 Cu(Ⅱ)的去除率影响都极为显著,但是X2对Cu(Ⅱ)的去除率影响更大,BC-2吸附Cu(Ⅱ)的最佳吸附条件为X1=2.26 g/L,X2=210 min。通过对BC-3和BC-4构建Box-Behnken试验设计(BBD)方案,开展重金属吸附实验和响应曲面法建模,结果表明BC-3吸附Cd(Ⅱ)时X1和X3对Cd(Ⅱ)的去除率影响都极为显著,而X2的影响并不显著,影响效果X1>X3>X2。当X1=3.0 g/L,X2=171 min,X3=7时吸附去除效果最佳;BC-4吸附Zn(Ⅱ)时X1和X3对Zn(Ⅱ)的去除率影响都极为显著,而X2的影响并不显著,影响效果X1>X3>X2。当X1=3.0 g/L,X2=163min,X3=7时对Zn(Ⅱ)的效果最佳。(3)在上述优化吸附条件下,BC-1、BC-2、BC-3和BC-4拟合Langmuir 模型的R2 分别为 0.966、0.994、0.924 和 0.994,拟合 Freundlich模型的R2分别为0.975、0.986、0.995和0.988,其相关系数度均大于0.9,因此吸附过程需要综合考虑单分子层吸附和多分子层吸附。但是BC-1和BC-3的Freundlich模型的R2更高,表明BC-1吸附Pb(Ⅱ)和BC-3吸附Cd(Ⅱ)主要为多分子层吸附,而BC-2和BC-4的Langmuir模型的R2更高,表明BC-2吸附Cu(Ⅱ)和BC-4吸附Zn(Ⅱ)是以单分子层吸附为主。其最大理论吸附容量Qm分别为175.099、274.495 mg/g、763.706 mg/g 和 199.128 mg/g。Freundlich 模型拟合参数n均大于 1,表明吸附过程都是易于进行的。四种生物炭的吸附动力学拟合相关系数中准二级动力学方程均比准一级动力学方程高,且都大于0.9。表明了生物炭在吸附过程中主要为化学吸附,然而化学吸附一般多为单分子层吸附,结合表征结果表明BC-2吸附Cu(Ⅱ)和BC-4吸附Zn(Ⅱ)的吸附过程的主要机理为化学吸附中沉淀作用、络合作用和离子交换作用,而BC-1吸附Pb(Ⅱ)和BC-3吸附Cd(Ⅱ)的吸附过程中既有化学吸附也有物理吸附,其吸附机理推测为沉淀作用、络合作用、离子交换、静电吸附和物理吸附。
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