【摘 要】
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燃料电池是具有能量密度高、绿色高效等诸多优点的新能源装置。近年来,铂（Pt）基纳米催化剂由于在燃料电池中的应用前景广阔而受到广泛关注。其中,制备具有高原子利用效率的Pt基催化剂可以在Pt原子和参与分子之间诱导更多的活性位,从而提高质量活性。此外,对Pt基纳米晶体的表面结构进行工程设计为开发具有大大增强催化活性的电催化剂提供了一条有效途径。总之,降低催化剂的成本,提高催化剂的活性对燃料电池的发展有极
【基金项目】
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国家自然科学基金（21571038,22035004）； 贵州省基金（2019-5666）； 贵州省教育厅基金（2021312）；
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燃料电池是具有能量密度高、绿色高效等诸多优点的新能源装置。近年来,铂（Pt）基纳米催化剂由于在燃料电池中的应用前景广阔而受到广泛关注。其中,制备具有高原子利用效率的Pt基催化剂可以在Pt原子和参与分子之间诱导更多的活性位,从而提高质量活性。此外,对Pt基纳米晶体的表面结构进行工程设计为开发具有大大增强催化活性的电催化剂提供了一条有效途径。总之,降低催化剂的成本,提高催化剂的活性对燃料电池的发展有极其重大的意义。本论文以晶种法制备低铂多元纳米晶体为研究的主路线,通过两步法合成思路分别以规则的PtCu八面体和PdCuPt二十面体作为晶种,制备组分可控的低铂多元纳米晶体。低铂多元纳米晶体不仅具有优异的电催化活性,还减少了Pt、Pd的使用量,降低了催化剂的生产成本。1.以规则的PtCu八面体作为晶种,通过两步法在N,N-二甲基甲酰胺作为溶剂的体系中,加入乙酰丙酮铂在115℃的温度下氧化金属铜形成中空八面体结构。此外,还可以根据时间调控Cu组分。在碱性环境下的氧还原反应（ORR）的电化学研究中,中空PtCu/C八面体的面积活性和质量活性分别是Pt/C的30.5倍和18.5倍。在10,000次循环扫描后,中空PtCu/C八面体的质量活性是Pt/C的53.7倍。此外,中空PtCu/C八面体对CO中毒具有很高的抵抗力。对中空PtCu/C八面体催化甲醇氧化的研究表明,空心PtCu/C的面积活性与质量活性分比商业Pt/C高10.25和5.87倍。2.以规则的PdCuPt二十面体作为晶种,通过两步法在N,N-二甲基甲酰胺、水、PVP、氯化钾的混合体系中,加入浓硝酸在60℃的温度下氧化金属铜形成组分可调控的PdCuPt二十面体。在碱性环境下的ORR电化学研究中,性能最佳的PdCuPt/C二十面体的质量活性分别是Pt/C和Pd/C的21.0倍和51.0倍。在ORR稳定性中的研究表明,在10,000次循环扫描后,PdCuPt/C二十面体的质量活性分别是Pt/C和Pd/C的38.2倍和96.7倍。
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