【摘 要】
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自2004年Science上提出“微塑料（Microplastics,MPs）”概念以来,微塑料作为一种新型污染物受到了广泛关注。大量研究表明微塑料会经过生物或非生物的作用进一步分解为粒径更小、性质更为活跃的纳米塑料（Nanoplastics,NPs）。纳米塑料的尺寸效应,可能使其具有独特的环境化学行为和生物有效性。进入环境中的纳米塑料,理化特性及其环境行为容易受到环境组分（如矿物质、有机质）和生
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自2004年Science上提出“微塑料（Microplastics,MPs）”概念以来,微塑料作为一种新型污染物受到了广泛关注。大量研究表明微塑料会经过生物或非生物的作用进一步分解为粒径更小、性质更为活跃的纳米塑料（Nanoplastics,NPs）。纳米塑料的尺寸效应,可能使其具有独特的环境化学行为和生物有效性。进入环境中的纳米塑料,理化特性及其环境行为容易受到环境组分（如矿物质、有机质）和生物或非生物老化的影响。然而目前关于不同类型有机质和光化学老化对纳米塑料悬浮特性以及生物有效性调控机制的相关研究还鲜有报道。基于此,本实验以聚对苯二甲酸乙二醇酯（PET）为原料制备纳米塑料,并以PET-NPs为研究对象,开展不同类型溶解性有机质（DOM）及其不同分子量组分（Molecular weight fractionated,Mf）在光照条件下对纳米塑料理化性质、悬浮特性、以及生物可利用性的影响实验。通过胶体化学经典理论（Derjaguin-Landau-Verwey-Overbeek,DLVO）模型分析,揭示了DOM以及光照老化对NPs在环境中悬浮和迁移的调控作用;通过Meta分析,评估了NPs对包括鱼类和水生无脊椎动物在内的水生生物毒性、影响因素和相关机制。最后,以水稻幼苗为供试植物,开展NPs的暴露实验,探明了光老化以及DOM对NPs生物有效性的抑制作用及内在机制。主要研究成果概括如下:（1）PET-NPs在环境中的团聚受到电解质的强烈影响,在NaCl和CaCl2溶液中临界团聚浓度（Critical Coagulation Concentration,CCC）分别为98 mM和0.65 mM。添加天然有机质（Suwannee River Humic Acid,SRHA）和生物炭有机质（Biochar HA,BCHA）的PET-NPs在NaCl和CaCl2溶液中的CCC的值变小且遵循经典DLVO理论,不同电解质对PET-NPs的脱稳作用符合Schulze-Hardy规则。Mf-SRHA和Mf-BCHA促进PET-NPs的团聚可能是范德华相互作用所引起;PET-NPs的双电层被压缩,静电荷屏蔽使PET-NPs之间的有效斥力减小,从而造成其稳定性减小。同时,Ca2+与Mf-SRHA和Mf-BCHA的架桥作用也是使PET-NPs失稳的重要原因,进一步促进PET-NPs的团聚。（2）经光照老化后的PET-NPs由于表面含氧官能团的增加,粒子之间静电斥力增大,导致稳定性增强。老化后的PET-NPs在NaCl和CaCl2溶液中临界团聚浓度分别为145 mM和5.4 mM。添加Mf-SRHA和Mf-BCHA后,老化后的PET-NPs在NaCl和CaCl2溶液中的CCC进一步增大,而Zeta电位变化不明显。吸附实验结果表明,老化后的PET-NPs对Mf-SRHA和Mf-BCHA的吸附量明显增大,这说明由吸附层变厚导致的空间位阻是抑制老化PET-NPs团聚的主要机制;傅立叶变换离子回旋共振质谱分析（FT-ICR MS）可知,大分子BCHA含有更多的缩合芳烃和不饱和烃,与老化后的PET-NPs之间的氢键和路易斯酸碱相互作用强,增强了对老化PET-NPs的稳定性。光照老化PET-NPs和Mf-SRHA以及Mf-BCHA团聚体,在达到NaCl溶解度极限溶液中仍然能够保持高度稳定,同时在CaCl2溶液中CCC增大更多,进一步抑制了PET-NPs的团聚。（3）Meta分析结果表明NPs使鱼类和水生无脊椎动物的生存、行为和繁殖分别显著降低了56.1%、24.2%和36.0%。NPs能够破坏使鱼类和水生无脊椎动物体能量的存储和分配,体内氧化应激和氧化损伤分别增加了72.0%和9.6%;而抗氧化预防系统和神经传递分别显著降低了24.4%和15.9%。通过异质性分析发现NPs对鱼和水生无脊椎动物的毒性强烈依赖于NPs的粒径、浓度和官能团,不同的生物学指标呈现不同的敏感性。相比于单独暴露于NPs下的水稻幼苗,Mf-BCHA或Mf-SRHA与NPs共同作用下的水稻幼苗,植株长势好,根长较长、根表面积大、根鲜重大。激光共聚焦显微镜观察发现NPs能够被苗期水稻吸收且紧密附着根表面,而Mf-SRHA和Mf-BCHA均抑制了水稻对NPs的吸收。尤其是老化的NPs以较大的吸附亲和力与Mf-BCHA形成的大团聚体使水稻对NPs的吸收进一步减弱。本研究将为NPs在DOM和光老化条件影响下的理化性质和悬浮特性提供数据支持或理论参考。同时,该研究工作也有助于人们更准确地了解NPs对水生生物的潜在毒性机制,为NPs的环境风险评估和管控提供了理论基础。
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