TiO2异质(相)结的构筑与光催化性能研究

来源 :上海工程技术大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:lili_mine12_5
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随着工业和社会的发展,能源危机和环境污染成为人类亟待解决的两大问题。寻找治理污染和利用太阳能的有效途径,实现清洁可持续发展成为现代社会的共同目标。半导体光催化技术是一种在解决这两大问题方面具有巨大的应用潜力的绿色技术,它具有安全、清洁、经济无害、可持续等优点。TiO2纳米材料因具有价廉、绿色高效、化学稳定性高及耐腐蚀性等特点,是光催化领域的研究热点之一。被广泛应用于污水处理、CO2还原和水分解制氢等方面的研究。然而,TiO2的几个不足严重限制了其应用和发展:(1)禁带宽度较宽,具有较差的可见光响应(只能吸收约占太阳光4%的紫外光);(2)电子和空穴的分离效率低。因此,研究人员使用多种策略来缩短TiO2的禁带宽度,加快载流子的传输速率。本论文从拓展TiO2的光响应范围和提高其光催化效率角度出发,主要利用水热法合成样品,通过金属离子、非金属离子掺杂、半导体复合以及改变三种晶相的组成对TiO2进行改性研究,合成能够有效降解有机污染物的高效TiO2基光催化剂,主要实验内容如下:(1)以TiCl3溶液(15%-20%)和乙二胺为前驱体,采用一步水热法成功合成N/Ti3+共掺杂TiO2(锐钛矿/板钛矿)异相结。研究结果表明,相对于纯TiO2,合成的N/Ti3+共掺杂TiO2异相结纳米材料的可见光吸收范围明显增大,并且在可见光区域的吸收强度明显增强,光催化性能明显提高。测试表明,改变乙二胺的添加量,所得TiO2样品中锐钛矿和板钛矿的质量百分比、形貌及其性能不同。在可见光照射下,锐钛矿和板钛矿的质量比为59:41时,异相结材料表现出最好的光催化性能和最大的吸收带边。(2)以TiN为原料,采用水热法制备TiO2异相结材料,分别研究了初始p H和水热温度对TiO2异相结中各晶相组成比例的影响。并在此基础上测试了各样品对染料的可见光光催化降解性能。结果表明,当初始p H=3或温度为220℃时,TiO2异相结的可见光吸收性能和光催化活性最高。(3)通过简单水热处理g-C3N4和TiN,得到一系列N/Ti3+共掺杂三相TiO2/g-C3N4复合材料。采用XRD、SEM、TEM、XPS、TGA和UV-Vis等手段对样品的物相、形貌、组成和光吸收性能进行表征。结果表明在水热过程中,TiN完全转化为N/Ti3+共掺杂的三相TiO2,并且可以活化g-C3N4,同时在它们之间形成异质结。本实验研究了N/Ti3+共掺杂三相TiO2和g-C3N4的不同摩尔比对所得异质结的光学性质和光催化活性的影响。与N/Ti3+共掺杂三相TiO2和纯TiO2相比,N/Ti3+共掺杂三相TiO2/g-C3N4异质结材料的吸收边红移且可见光吸收强度明显增强。光电化学和电化学阻抗谱测试表明,制备的TiO2/g-C3N4异质结具有更有效的电子-空穴分离效率。光催化测试表明,当TiN和g-C3N4的摩尔比为1:0.025时,所得样品NTTC-2对亚甲基蓝、罗丹明B、苯酚和左氧氟沙星降解表现出最高的可见光光催化活性。N/Ti3+掺杂能级的存在、三相TiO2和g-C3N4的协同作用提高了电荷分离效率,拓宽了光吸收范围,从而提高了TiO2的光催化活性。
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