论文部分内容阅读
血糖对人体健康非常重要。急性低血糖会危及生命,高血糖会出现多种并发症,对人体的许多器官会有严重的损害。因全球迅猛增加的糖尿病患者需每天定时检测葡萄糖来控制血糖,使对葡萄糖检测的需求增加。此外,葡萄糖检测在生物过程检测以及化工和食品工业的发酵控制方面也有着重要的应用前景。在大多数的葡萄糖传感器中,由于葡萄糖氧化酶对葡萄糖分子具有良好的选择性和较高的特异性,所以常被应用于葡萄糖检测中。目前,酶葡萄糖传感器已开发了一系列葡萄糖氧化酶的固定方法,比如纳米材料的基板、微/纳米尺度的基底/阵列、层层自组装等。但是,在这些方法的修饰过程较为复杂或成本较高。所以研究开发化学/生物修饰过程简单、检测灵敏度高、可集成、低成本的葡萄糖生物传感器仍然是当前研究工作的热点。
近年来,AlGaN/GaN异质结构的高电子迁移率场效应晶体管(HEMTs)因其独特的物理性质、稳定的化学性质和生物相容性,在生物传感领域备受关注。AlGaN/GaN异质结构具有很强的自发极化和压电极化效应,可以产生很强的内建电场,即使在未掺杂的情况下也可以在其界面处形成高浓度的二维电子气,它可以感知垂直于表面的任何微小变化,并且可以将其物理、化学变化转换为电信号放大输出,进而实现生物/化学检测。同时采用先进的GaN基HEMT芯片加工技术可以制备出微型化的生物传感器芯片,在生物传感器领域具有广泛的应用前景。
为了通过简单的修饰过程实现葡萄氧化酶(GOx)的有效固定,本论文首先通过优化AlGaN/GaN HEMT器件结构设计及制备工艺,获得了用于葡萄糖检测的HEMT基生物传感器,其次,提出了一种GaN表面有效的羟基化方法,结合自组装分子膜、AuNPs和GOx的修饰,制备了修饰过程简单、灵敏度较高的HEMT基葡萄糖传感器,最后系统地研究了光电化学腐蚀对传感表面形貌的影响,利用光电化学腐蚀的器件,结合不同的化学修饰,实现了高灵敏度的葡萄糖检测。主要研究内容包括以下几个方面:
(1)结合4种不同结构的台面版,优化了Ti/Al/Ti/Au/Pt多金属层的合金条件,制备了欧姆性能良好的AlGaN/GaN基HEMT生物传感器。确定了器件工艺流程,为AlGaN/GaN基HEMT生物传感器件的制备奠定了基础。
(2)提出了一种紫外灯辐照双氧水的羟基化方法,实现了GaN表面有效的羟基化,并利用缩合反应将3-氨基丙基三乙氧基硅烷(APTES)自组装到GaN表面上,通过GOx的固定,实现了高灵敏度的葡萄糖检测。
(3)研究了利用带负电的AuNPs修饰的葡萄糖传感器的制备,并对其传感性能进行了测试。电子显微镜图像(SEM)表明修饰的AuNPs尺寸均一、分布均匀。器件对葡萄糖浓度电流响应的结果表明AuNPs可以有效地固定GOx,促进葡萄糖的催化氧化反应,并且可以使电流输出信号提高15%,灵敏度提高一个数量级。
(4)利用光电化学(PEC)腐蚀技术,制备了具有纳米结构的多孔凹栅型的AlGaN/GaN HEMT葡萄糖传感器。研究了不同腐蚀工作电压和光强对器件传感表面形貌和腐蚀深度的影响。研究表明,腐蚀工作电压和光强影响着GaN/电解质界面处的GaN的溶解速率和氧化速率。通过脉冲式PEC腐蚀方式,实现了器件阈值电压的正向调节,并且可以将器件的最大跨导调至VGS=0V附近,然后对用OH/APTES/GOx和OH/APTES/AuNPs/GOx修饰的器件分别进行葡萄糖检测,均可以得到具有良好电催化响应的葡萄糖传感器。
近年来,AlGaN/GaN异质结构的高电子迁移率场效应晶体管(HEMTs)因其独特的物理性质、稳定的化学性质和生物相容性,在生物传感领域备受关注。AlGaN/GaN异质结构具有很强的自发极化和压电极化效应,可以产生很强的内建电场,即使在未掺杂的情况下也可以在其界面处形成高浓度的二维电子气,它可以感知垂直于表面的任何微小变化,并且可以将其物理、化学变化转换为电信号放大输出,进而实现生物/化学检测。同时采用先进的GaN基HEMT芯片加工技术可以制备出微型化的生物传感器芯片,在生物传感器领域具有广泛的应用前景。
为了通过简单的修饰过程实现葡萄氧化酶(GOx)的有效固定,本论文首先通过优化AlGaN/GaN HEMT器件结构设计及制备工艺,获得了用于葡萄糖检测的HEMT基生物传感器,其次,提出了一种GaN表面有效的羟基化方法,结合自组装分子膜、AuNPs和GOx的修饰,制备了修饰过程简单、灵敏度较高的HEMT基葡萄糖传感器,最后系统地研究了光电化学腐蚀对传感表面形貌的影响,利用光电化学腐蚀的器件,结合不同的化学修饰,实现了高灵敏度的葡萄糖检测。主要研究内容包括以下几个方面:
(1)结合4种不同结构的台面版,优化了Ti/Al/Ti/Au/Pt多金属层的合金条件,制备了欧姆性能良好的AlGaN/GaN基HEMT生物传感器。确定了器件工艺流程,为AlGaN/GaN基HEMT生物传感器件的制备奠定了基础。
(2)提出了一种紫外灯辐照双氧水的羟基化方法,实现了GaN表面有效的羟基化,并利用缩合反应将3-氨基丙基三乙氧基硅烷(APTES)自组装到GaN表面上,通过GOx的固定,实现了高灵敏度的葡萄糖检测。
(3)研究了利用带负电的AuNPs修饰的葡萄糖传感器的制备,并对其传感性能进行了测试。电子显微镜图像(SEM)表明修饰的AuNPs尺寸均一、分布均匀。器件对葡萄糖浓度电流响应的结果表明AuNPs可以有效地固定GOx,促进葡萄糖的催化氧化反应,并且可以使电流输出信号提高15%,灵敏度提高一个数量级。
(4)利用光电化学(PEC)腐蚀技术,制备了具有纳米结构的多孔凹栅型的AlGaN/GaN HEMT葡萄糖传感器。研究了不同腐蚀工作电压和光强对器件传感表面形貌和腐蚀深度的影响。研究表明,腐蚀工作电压和光强影响着GaN/电解质界面处的GaN的溶解速率和氧化速率。通过脉冲式PEC腐蚀方式,实现了器件阈值电压的正向调节,并且可以将器件的最大跨导调至VGS=0V附近,然后对用OH/APTES/GOx和OH/APTES/AuNPs/GOx修饰的器件分别进行葡萄糖检测,均可以得到具有良好电催化响应的葡萄糖传感器。