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地表水和地下水中不断检出新污染物,给生态环境和人体健康造成威胁,而传统污水处理技术对此类污染物处理效能较低。本文以高效降解水中新污染物为目标,选择绿色生态的磁性纳米粒子为催化剂,开展了基于过单硫酸盐（PMS）的高级氧化技术研究。针对磁性纳米粒子在高级氧化过程中Fe2+/Fe3+循环效率低的关键科学问题,创新性地提出了富电子材料（金属硫化物和碳材料）改良磁性纳米粒子的策略,构筑了系列复合催化剂,系统开展了基于PMS的氧化体系对新污染物降解效能的研究,并阐明了复合催化剂在强化新污染物降解过程中的构效关系。主要研究工作如下:（1）MoS2等硫化物表面过渡态金属具有强还原性,能促进磁性纳米粒子的金属离子循环,提升催化活性。本文首先利用富电子MoS2修饰Fe3O4纳米颗粒,构筑了核壳结构的Fe3O4@MoS2复合催化剂,评估了其活化PMS降解磺胺（SA）的性能。发现Fe3O4表面修饰MoS2后,复合催化剂对SA的降解率提升了 4倍,速率常数提升了 86倍。Fe3O4@MoS2-3/PMS 体系展现了高降解率（100%/5 min）,快降解速率（1.3225 min-1）,高矿化度（57.1%/15 min）及宽pH应用范围（3.0～9.0）;且能快速完全降解药品和个人护理品（SA、磺胺嘧啶和对氯间二甲苯酚）、内分泌干扰物（双酚A和双酚S）、酚类（苯酚和2,4-二氯苯酚）等不同类型污染物。机理研究表明MoS2起助催化作用,Mo4+ surf.加速了 Fe2+/Fe3+循环,并提高了催化活性。阴离子（Cl-、NO3-、SO42-）和天然有机物（腐殖酸,HA）对体系催化活性干扰微弱;真实地表水水质对催化活性影响不显著,Fe3O4@MoS2展现了优异的实际应用前景。（2）基于WS2比MoS2的活性中心还原性更强的考虑。本文随后合成了 WS2、WO3杂化的富电子硫化WO3（S-WO3）,并构筑了 Fe3O4/S-WO3复合催化剂,探究了其活化PMS去除对氯间二甲苯酚（PCMX）的效能。发现将Fe3O4和S-WO3复合后,催化剂对PCMX的降解率最高提升了 1 6倍。80-Fe3O4/S-WO3/PMS体系实现了 PMS的高效分解（100%/5 min）及PCMX的快速降解（1.0982min-1）;催化剂利用效率达0.3506mmol·g-1·min-1,高于大部分铁基非均相催化剂;体系矿化度高（45.4%/10min）,且在3.0～9.0的pH范围内催化活性不受影响;对药品和个人护理品、内分泌干扰物和酚类等污染物均实现了 90%以上的降解率。机理研究表明S-WO3中的组分WS2起助催化作用,活性W4+surf.促进了 Fe2+/Fe3+循环,并提高了催化活性。（3）MoS2和S-WO3均具有还原态金属活性中心,而Co3S4既具还原态金属活性中心又能高效活化PMS。本文利用富电子Co3S4修饰纳米Fe3O4颗粒,构筑了核壳结构的双催化中心Fe3O4@Co3S4复合催化剂,考察了其活化PMS降解磺胺嘧啶（SDZ）的效能。Fe3O4@Co3S4-3/PMS体系3 min即可实现PMS的完全分解和96.2%的SDZ去除;30 min内对SDZ的TOC去除率达到了 55.7%;在3.0～10.0初始pH范围内体系催化活性不受影响。Fe3O4@Co3S4-3展现了良好的循环稳定性,3次循环后对SDZ的去除率仍可达81.2%;且最高钴离子溶出量仅占催化剂质量的1.65wt%。Co2+surf.和Fe2+surf.均为催化PMS的活性金属中心,同时Co3S4表面的Co2+surf.加速了 Fe2+/Fe3+循环,并进一步提升了催化活性。（4）在上述金属硫化物工作的基础上,基于缓解金属溶出的考虑,本文又开展了碳材料改良磁性纳米粒子活化PMS的工作。成功利用富电子石墨烯纳米片原位生长并封装纳米Fe3O4颗粒,构筑了介孔Fe3O4/GO复合催化剂,研究了其理化性质及活化PMS去除SA的性能。发现Fe3O4/GO具有优异的“吸附-氧化”活性。对Fe3O4进行改良后,0.4-Fe3O4/GO/PMS体系对SA的去除率提高了约2.9倍,动力学速率常数提高了约27.7倍。发现了吸附率同孔体积正相关,降解速率常数同比表面积正相关等规律。循环实验证实Fe3O4/GO/PMS体系是一个界面反应,氧化过程发生在催化剂的表面。石墨烯的封装作用实现了铁离子的极低溶出（＜0.00325wt%）。机理研究表明Fe3O4和Fe-O-C键是双反应中心,GO主要作用是协同催化;SP2杂化的C=C键提高了电子传输效率,加速了 Fe2+/Fe3+循环,提高了反应效率。（5）接着从经济性角度出发,以价廉易得的生物炭替代石墨烯作改性剂。通过壳聚糖吸附Fe2+原位生长Fe3O4粒子并煅烧,构筑了富电子氮掺杂炭改性的Fe3C/C复合材料,研究了其理化性质及活化PMS去除SA的效能及机制。发现Fe3C/C-3/PMS体系可去除80%的SA,降解过程分为快速和慢速两个阶段。煅烧温度深刻影响催化剂的碳缺陷度和氮物种形态。快/慢降解阶段的活性分别与Fe3C/C-3的缺陷度和吡咯氮含量呈正比。Fe3C/C-3/PMS体系在3.0～10.0的pH范围内活性不受影响。矿化度可达54.3%。分析了复合材料的作用机制,发现Fe2+surf.是活化PMS生成HO·和SO4·-的主要活性位点,氮掺杂加速了电子转移,促进了 Fe2+/Fe3+循环;生物炭的C=C键、C=N键和C=O基团也参与了 PMS的活化。Cl-和SO42-等阴离子和HA对Fe3C/C-3活性几乎没有影响。经5次循环后,Fe3C/C-3仍保留了约80%的催化能力。炭层的包覆作用大大减少了金属溶出,最高铁溶出量仅占催化剂质量的0.09wt%。填充柱实验证明Fe3C/C-3可长时间持续处理污染物,展现了良好的应用前景。综上所述,本文从促进Fe2+/Fe3+循环效率、缓解金属离子溶出等角度,利用富电子金属硫化物和碳材料改良磁性纳米粒子活化PMS高效去除水中新有机污染物,为富电子材料改良策略强化基于PMS的高级氧化技术提供了理论和技术支撑。