NH3/HCl对燃煤烟气中NO及重金属汞影响特性的研究

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本文首先综述了燃煤过程中NOx的形成和重金属汞的转化及其排放现状和控制技术,以及选择性非催化还原法(即SNCR)脱硝和汞形态转化的影响因素及其数值模拟的研究现状。在此基础上,搭建了满足实验研究所需的一套水平管式电阻炉实验台,并对SNCR脱硝和汞的形态转化特性进行了实验研究。研究结果表明:随着温度的升高,其脱硝率和单质汞的转化率均先上升后下降,并存在一个最佳温度;脱硝率和汞转化率均随着停留时间的增加而不断增加;随着烟气中氧气浓度的上升,SNCR脱硝率不断下降,而汞形态转化率不断上升;随着氨氮比(即NSR值)的增加,其脱硝率不断增加,但逸出的氨量也在增加;汞形态转化率随着HCl量的增加而上升,另外,氯化作用对单质汞形态的转化率影响明显比单质汞单纯地被O2氧化影响大。联合SNCR脱硝和汞形态转化的实验研究结果中还发现,在400℃~650℃的低温段内,随着温度的变化,其脱硝效率变化平稳;脱硝率随着氧气浓度的增加而不断增加,其最大脱硝率可达36.2%。联合反应中,单质汞的最大转化率和SNCR的最大脱硝率均有所降低。针对N`H3/HCl对燃煤烟气中NO及重金属汞影响特性进行了多因素的正交实验研究,主要考察温度、NSR值、氧气浓度和HCl量四个因素对脱硝率和汞转化率的影响程度。利用CHEMKIN 4.1和FLUENT 6.2两软件对SNCR脱除NO和汞形态转化中NSR值和HCl量等因素的影响程度及其模型的温度场、浓度场等进行模拟。化学热力学平衡计算表明,烟气中NOx主要以NO存在为主,而NO2和N2O的生成量相对很少。HgO的生成量始终很小,温度较低时HgCl2为汞的主要产物,温度较高时,Hg为主要产物。另外,随着烟气中HCl量的升高,Hg向HgCl2转变的温度区间越高,氯化汞作为稳定相的温度范围也越宽,且HgO含量有所降低。由反应动力学模拟可知,随着温度的升高,反应器出口NO的浓度先是下降而后又上升;而反应器出口N`H3浓度则是不断降低;在相同的NSR值情况下,NO的最大脱除效率随着NO初始浓度的升高而升高;随着NSR值的升高,反应器出口NO的浓度不断下降,N`H3的浓度则始终急剧增加。HgO的含量随着烟气中氧气量的增加而升高,HgCl2含量随着HCl量的增加而升高;温度为700K时元素汞的转化率最高可达80%以上;另外,HgCl2含量占汞转化率的比例很大。最后,进行了数值模拟,经对比分析,实验研究过程中大部分的研究结论与数值模拟结果相吻合。
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