【摘 要】
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当前社会中环境污染和能源短缺的问题日益严重。太阳光作为地球上储量丰富的清洁能源,利用太阳光使用半导体光催化剂产生清洁和可再生能源,是当下解决能源和环境问题的一种潜在可行的方案。近年来,有机聚合物半导体由于其造价成本低,光学、电子与结构可调控等优势,逐渐成为太阳能转换中非常有前景的新兴材料。然而,目前有机聚合物半导体普遍存在催化效率低,循环稳定性差以及对长波长光子的利用能力差等缺点。在这项工作中,我
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当前社会中环境污染和能源短缺的问题日益严重。太阳光作为地球上储量丰富的清洁能源,利用太阳光使用半导体光催化剂产生清洁和可再生能源,是当下解决能源和环境问题的一种潜在可行的方案。近年来,有机聚合物半导体由于其造价成本低,光学、电子与结构可调控等优势,逐渐成为太阳能转换中非常有前景的新兴材料。然而,目前有机聚合物半导体普遍存在催化效率低,循环稳定性差以及对长波长光子的利用能力差等缺点。在这项工作中,我们首先通过1,2,4,5-苯四胺和环己六酮单体之间的缩合反应得到一种氮杂稠环共辄微孔聚合物(aza-fused ππ-Conjugated Microporous Polymer,aza-CMP)。aza-CMP的价带位置很低,可以确保其吸收可见光以及近红外区域的光子并且进行高效光氧化反应。进一步的实验也证明aza-CMP可以在可见光和近红外光下有效地驱动催化各种有机染料(刚果红,罗丹明B和甲基橙)的降解。多次循环催化实验表明aza-CMP在催化过程中的结构和性能非常稳定,即在多次降解循环实验后仍能保持其结构和高催化活性。这一研究结果为共轭聚合物材料在光催化领域的应用提供了新的思路和方法,从而进一步为太阳能的有效利用提供合理途径。随后,我们通过单体2,4,6-三(4-氨基苯基)-1,3,5-三嗪的氧化偶联反应得到了偶氮键连接的聚合物(Azo-Linked Polymer,ALP)。通过对合成过程的优化,我们得到了在可见光照射下具有二氧化碳还原活性的ALP,其CO产率最高可达0.l8μmnol·h-1·g-1,多次循环催化实验表明ALP在催化过程中的结构非常稳定,在多次光照循环实验后仍能保持其结构和高催化活性。这项工作为偶氮聚合物的合成提供了更简单有效的方法。
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