色谱法研究碳纳米管与有机化合物的相互作用

来源 :大连理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:gamebugs2009
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碳纳米管(CNTs)的独特结构特征使其易与环境中的有机污染物产生相互作用,从而影响有机污染物和CNTs在环境中的迁移和转化。研究CNTs与有机污染物的相互作用对于评价CNTs和有机污染物的环境归趋,具有重要意义。大多数研究采用批量平衡法和被动计量法研究CNTs与有机污染物间的相互作用,批量平衡法存在步骤繁琐、耗时较长、固液分离困难等问题,被动计量法虽不涉及固液分离步骤,但是仍然存在操作复杂、平衡时间较长的问题。因此,需要发展一种快速、高效、易于固液分离的方法研究CNTs与有机污染物的相互作用。本研究以CNTs为固定相材料,采用高压匀浆法,制备CNTs色谱柱,结合色谱分析法,建立一种研究有机化合物与CNTs间的相互作用的分析方法。(1)测定不同温度下9种有机化合物在MWCNTs色谱柱上的色谱保留因子(k′),根据Van’t Hoff方程计算热力学参数,结果表明,MWCNTs与有机化合物的相互作用是自发、放热的。分析MWCNTs柱上9种有机化合物的k′,发现有机化合物与MWCNTs的相互作用受取代基种类的影响。建立了9种有机化合物在MWCNTs柱上的k′的线性溶解能关系模型(LSER),发现π-/n-电子对极化作用在有机化合物与MWCNTs的相互作用中占主导。(2)测定18种有机化合物在单壁碳纳米管(SWCNTs)柱上的k′,发现化合物取代基的种类和个数、杂原子的个数影响SWCNTs和有机化合物的相互作用。采用LSER定量表征了SWCNTs与有机化合物的相互作用,所构建的LSER模型具有较强的拟合能力(R2=0.844)和稳健性(Q2LOO=0.768),π-/n-电子对极化作用和空穴作用是控制SWCNTs与有机化合物相互作用的主要作用力。(3)以水和乙腈作为流动相,测定了不同比例水中有机化合物在MWCNTs色谱柱上的k′,根据Snyder-Soczewinshi方程计算了有机化合物在纯水中k′。结果表明,水相中有机化合物在MWCNTs上的相互作用强度为:甲苯>苯>苯胺>苯酚。(4)采用迎头分析法,测定3种磺胺类抗生素在MWCNTs上的吸附等温线,研究MWCNTs对磺胺类抗生素的吸附性能。结果表明,Linear和Freundlich模型均能较好的拟合磺胺类抗生素在MWCNTs上的吸附,MWCNTs对3种抗生素的吸附力大小为磺胺二甲嘧啶>磺胺甲噁唑>磺胺嘧啶。
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