【摘 要】
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水环境问题是当今社会普遍存在的一个重大问题。随着全球人口持续增加和社会经济的快速发展,水污染问题越来越突出。在水体中,最常见的污染有内分泌性干扰物质、抗生素以及各种染料等,同时,生活污水中也存在着大量的病原菌。针对这一问题,尽管国内外已提出了大量的污水处理技术,但现有的污水处理技术仍然存在着能耗高、消毒副产物有毒、生产成本高昂、工序繁琐等诸多弊端。光催化技术作为高级氧化技术（AOP）之一,近几年越
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水环境问题是当今社会普遍存在的一个重大问题。随着全球人口持续增加和社会经济的快速发展,水污染问题越来越突出。在水体中,最常见的污染有内分泌性干扰物质、抗生素以及各种染料等,同时,生活污水中也存在着大量的病原菌。针对这一问题,尽管国内外已提出了大量的污水处理技术,但现有的污水处理技术仍然存在着能耗高、消毒副产物有毒、生产成本高昂、工序繁琐等诸多弊端。光催化技术作为高级氧化技术（AOP）之一,近几年越来越受到人们的重视,为最大限度地为提高光催化效率,一方面必须选用适当的光催化剂,另一方面也可与其他AOP技术结合。作为光催化剂材料,非金属基半导体较金属基半导体而言具有更多的优势,凭借稳定性高、无毒、价格低廉、易得等优点引起了广泛的重视。其中,石墨相氮化碳（g-C3N4）是一种典型的非金属光催化剂,不仅具有上述一般非金属基光催化剂的优点,同时具有特殊的层状结构、合适的能带结构以及优良的可见光响应等特点,目前已成为光催化研究方向的热点。然而,由于其本身的缺点,如:比表面积小、可见光利用率低、光生载流子复合率高等,大大限制了其应用。为解决g-C3N4单体的固有问题,本文构建了少层石墨氮化碳/石墨炔（u-g-C3N4/GDY）异质结和管状石墨氮化碳负载硼掺杂石墨炔量子点（B-GDQDs/TCN）复合催化剂来弥补g-C3N4单体的不足之处,该方法可有效地克服g-C3N4的缺点,改善其催化性能。本论文的主要工作分为以下三个部分:1.二维少层石墨氮化碳/石墨炔无金属异质结的制备及光电催化性能研究:采用化学剥离法制备了少层g-C3N4纳米片（u-g-C3N4）后,通过原位生长石墨炔（GDY）的方法得到了超薄的二维异质结构材料u-g-C3N4/GDY,利用GDY对u-g-C3N4进行改性。对比g-C3N4,u-g-C3N4/GDY异质结材料的电化学性能和光学特性等都有了很大提升。通过光电催化降解双酚A（BPA）来探究其催化性能,双酚A的降解率在一小时内可以达到100%,比单体g-C3N4的降解效率提升了一倍有余。原理在于引入的GDY具有窄带隙和高空穴迁移率,可通过快速空穴转移有效抑制u-g-C3N4中载流子的复合,同时引入过硫酸氢钾（PMS）作为助催化剂,增强对污染物的氧化作用。基于以上优点,u-g-C3N4/GDY光催化剂表现出优异的降解效率。2.一维管状石墨氮化碳负载石墨炔量子点的制备及光催化性能研究:通过水热法制备了中空管状石墨氮化碳（TCN）,然后使用简单的冰辅助超声方法获得了具有一维管状结构的无金属TCN负载B-GDQDs（B-GDQDs/TCN）纳米复合材料。g-C3N4空心管的特殊结构以及掺硼石墨炔量子点的负载,可以促进催化剂的电子迁移和电荷分离效率,减少电荷载流子的复合,更多的载流子可用于攻击BPA,同时引入过硫酸氢钾（PMS）作为助催化剂,增强对BPA的氧化作用,使其光催化效率得到明显地改善。构建了PMS/B-GDQDs/TCN/Vis体系降解BPA有机污染物以确定其光催化效率,得益于上述优点,优化后的催化剂（B-GDQDs/TCN）显示出优良的性能。B-GDQDs/TCN光催化降解BPA的表观速率常数(Kapp)为0.06344 min-1,是CN(0.0129 min-1)的3.31倍,TCN(0.01735 min-1)的2.46倍。3.氮化碳/石墨炔复合材料的实际应用:为了探究催化剂在实际应用中的效果,在实验室中构建了一个循环降解流动装置,以模拟工业废水降解流程。同时探究上述两种催化剂对多种染料、抗生素及致病菌的降解催化效率,判断其在实际应用中的普适性。实验结果证明,两种抗生素对实验所用的多种染料和抗生素均有良好的降解效果,普遍可达到80%以上,同时对致病菌具有良好的抗菌效果,在实际应用中具有很大的应用潜力。
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