钙钛矿晶体的反溶剂界面工程及高效太阳能电池研究

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以CH3NH3PbI3类钙钛矿晶体薄膜为活性层的太阳能电池是近十年来可再生能源领域的重要研究方向,其能量转换效率已达到25.2%。钙钛矿活性层的质量是影响器件性能的关键因素,通过控制晶粒生长过程获得高结晶度、大尺寸晶粒、少晶界、低陷阱密度以及低载流子复合率的钙钛矿薄膜成为当前的研究热点之一。
  在反溶剂氛围内处理不同状态的钙钛矿薄膜,探究反溶剂氛围对钙钛矿薄膜的影响,结合实验现象及器件性能数据优化薄膜制备工艺,先后引入正己烷(n-Hexane)、乙酸乙酯(EAC)、甲苯(toluene)用于蒸汽退火钙钛矿薄膜。通过X射线衍射(XRD)及紫外-可见吸收光谱确定溶剂最佳引入体积,采用扫描电子显微镜(SEM)和原子力显微镜分析不同溶剂退火钙钛矿薄膜的表面形貌。结合薄膜表征数据、溶剂物理化学性质及器件性能等,提出反溶剂退火能够提高薄膜质量,且随着引入退火环境的反溶剂沸点的提高,对薄膜质量的促进作用逐渐增强,器件性能也获得提升。
  为深入探究反溶剂退火钙钛矿薄膜提高薄膜质量的作用机理提升器件性能,进一步选择了沸点更高的反溶剂邻二氯苯(o-PhCl2)和氯苯(PhCl)退火钙钛矿薄膜,营造密闭退火环境并计算反溶剂的蒸气压,定性分析蒸气压与薄膜质量的关系,当o-PhCl2和PhCl的加入量分别为10和40μL时,密闭环境内的反溶剂达到饱和蒸气压,对薄膜质量的促进作用最强。通过XRD与SEM探究了钙钛矿薄膜的晶相与表面形貌的变化,揭示反溶剂蒸汽能够有效抑制薄膜内部极性溶剂的挥发,在温度的协同作用下诱导晶粒溶解与二次生长,从而获得具有高结晶度,大尺寸晶粒和低缺陷密度的薄膜。在o-PhCl2和PhCl饱和蒸汽条件下获得的最佳器件能量转换效率分别为20.72%和19.49%,填充因子高达0.82,室内环境(常温,45±5%相对湿度)下老化2400h后依旧保持原效率的78%和85%以上,而未经处理的器件仅保持原始效率的35%左右。
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