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由于具有纳米尺寸和特殊的结构,碳纳米管(CNTs)和石墨烯(G)拥有优异的力学、磁学、电学、热学等物理化学性能。但由于CNTs和G具有很强的疏水性和化学惰性,使其很难被树脂基体充分浸润,导致相容性不好、分散性不佳等问题,严重制约其作为复合材料增强体的应用。采用物理或化学方法处理CNTs和G虽然能改善其与树脂的相容性和分散性问题,但是会使纳米碳材料的结构被破坏,导电性和导热性也受到影响。因此,制备一种纳米碳增强体结构有序且可控的聚合物基纳米复合材料具有十分重要的研究意义。本文采用改进的Hummers法制备氧化石墨烯(GO),以2-乙基-4-甲基咪唑(2,4-EMI)作为还原剂,使CNTs和GO进行水热反应。X射线衍射(XRD)、红外光谱(FTIR)、拉曼光谱(Raman)和X射线光电子能谱(XPS)测试表明,CNTs和GO组装成为两亲性可控的Pickering乳液稳定剂。该稳定剂形成以甲基丙烯酸甲酯(MMA)单体为油相的水包油(O/W)型Pickering乳液,在自由基聚合后得到具有核-壳结构的纳米碳材料包覆聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)微球,经模压成型制备GO/CNTs/PMMA纳米复合材料。实验结果表明,通过调整混杂稳定剂组成及水热反应条件,可以控制GO/CNTs混杂稳定剂的结构和性能,进而控制Pickering乳液类型和乳液液滴尺寸。O/W型Pickering乳液聚合制备的GO/CNTs/PMMA复合材料电导率、弯曲强度和压缩强度随混杂稳定剂用量增加呈现不同的变化趋势。混杂稳定剂中初始GO和CNTs的质量比为4:1时,纳米复合材料的电导率达到最大值;混杂稳定剂中初始GO和CNTs的质量比为6:1时,纳米复合材料的力学性能达到最大值。