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水是保障人类社会可持续性发展的重要资源。但是,近年来,随着城市化及工业化进程的不断加快,自然水体受污染程度已经变得越来越严重。其中,水体的磷污染因其现存浓度高,危害大而备受关注。水体中磷酸盐浓度过高不仅容易引发水体富营养化的问题,而且往往伴随着微生物爆发式增长的可能,对环境以及人体健康都是很大的威胁。如何高效而准确地去除磷素,并阻止微生物过快增长已经成了当下研究的热点。吸附法是一种操作简单,成本低廉,且能够有效回收可利用资源的治理手段。只是,目前所采用的大多数除磷吸附剂都存在吸附容量低、选择性差、功能单一的缺陷。因此,探寻一种吸附容量高,选择性好,且具有抗菌作用的吸附剂对磷污染的治理有着十分重要的意义。
镧(La)基化合物是近年来研究者们广泛采用的一种对磷素具有很高亲和力的物质。但是,单一的La基化合物由于容易团聚、难以回收而无法直接应用于实际。根据以往的研究经验,将纳米材料负载在某些基底材料上,是解决上述问题的有效策略。
聚合有机季铵盐是一种能够有效杀灭微生物的高分子材料,它带有正电荷的特性使其具有促进纳米物质分散、提高零电位点以及结合阴离子污染物的功能,因此或许可以成为一种适合的基底材料。
本实验先后采用一步共聚法和共沉淀法,将La基化合物以及聚(环氧氯丙烷)-乙二胺制备成一种复合型的吸附剂--La(OH)3改性聚(环氧氯丙烷)-乙二胺(La(OH)3 loaded poly(epichlorohydrin)-ethylenediamine,PEE@La),并对其去除磷酸盐以及抑制微生物快速生长的功能进行系统性的研究。结果如下:
(1)根据形态表征结果显示,在复合材料中,La基化合物主要以棒状纳米结构的形式附着在PEE的外表面,附着量与投加的La源呈正相关,实验所得最佳投加比为La源:季铵材料等于1∶1。另外,XRD以及XPS等表征结果表明,负载的La基化合物为La(OH)3。
(2)在吸附实验中,复合吸附材料PEE@La-100%对磷酸盐展现出了很好的吸附作用,最大吸附容量达到了186.6mg/g;对其进行拟合后发现,PEE@La-100%的吸附过程能够被Langmuir模型及伪二阶动力学模型很好地拟合,这表明PEE@La-100%对磷酸盐的吸附是一个单层的化学吸附作用。此外,PEE@La-100%还在很宽的pH范围内维持着较高的磷酸盐去除率,共存的竞争离子除硫酸根外对吸附作用的影响都比较小。相比已报道的一些吸附材料来说,复合吸附材料PEE@La-100%展现出了较高的吸附容量以及较宽的pH应用范围。而后,运用XPS、XRD、FT-IR等表征手段对其分析后发现,在PEE@La-100%吸附磷酸盐的过程中,静电吸附作用以及化学结合作用都起到了很大的作用。
(3)在灭菌方面,复合材料PEE@La-100%很好地抑制了大肠杆菌的快速增长。机理研究表明,吸附剂杀菌作用可能来自于磷酸盐饥饿灭菌和季铵盐杀菌两方面。
总的来说,这项研究为在治理磷酸盐污染的同时抑制微生物过快增长提供了物质基础与理论依据,并提供了一种新的研究视角。
镧(La)基化合物是近年来研究者们广泛采用的一种对磷素具有很高亲和力的物质。但是,单一的La基化合物由于容易团聚、难以回收而无法直接应用于实际。根据以往的研究经验,将纳米材料负载在某些基底材料上,是解决上述问题的有效策略。
聚合有机季铵盐是一种能够有效杀灭微生物的高分子材料,它带有正电荷的特性使其具有促进纳米物质分散、提高零电位点以及结合阴离子污染物的功能,因此或许可以成为一种适合的基底材料。
本实验先后采用一步共聚法和共沉淀法,将La基化合物以及聚(环氧氯丙烷)-乙二胺制备成一种复合型的吸附剂--La(OH)3改性聚(环氧氯丙烷)-乙二胺(La(OH)3 loaded poly(epichlorohydrin)-ethylenediamine,PEE@La),并对其去除磷酸盐以及抑制微生物快速生长的功能进行系统性的研究。结果如下:
(1)根据形态表征结果显示,在复合材料中,La基化合物主要以棒状纳米结构的形式附着在PEE的外表面,附着量与投加的La源呈正相关,实验所得最佳投加比为La源:季铵材料等于1∶1。另外,XRD以及XPS等表征结果表明,负载的La基化合物为La(OH)3。
(2)在吸附实验中,复合吸附材料PEE@La-100%对磷酸盐展现出了很好的吸附作用,最大吸附容量达到了186.6mg/g;对其进行拟合后发现,PEE@La-100%的吸附过程能够被Langmuir模型及伪二阶动力学模型很好地拟合,这表明PEE@La-100%对磷酸盐的吸附是一个单层的化学吸附作用。此外,PEE@La-100%还在很宽的pH范围内维持着较高的磷酸盐去除率,共存的竞争离子除硫酸根外对吸附作用的影响都比较小。相比已报道的一些吸附材料来说,复合吸附材料PEE@La-100%展现出了较高的吸附容量以及较宽的pH应用范围。而后,运用XPS、XRD、FT-IR等表征手段对其分析后发现,在PEE@La-100%吸附磷酸盐的过程中,静电吸附作用以及化学结合作用都起到了很大的作用。
(3)在灭菌方面,复合材料PEE@La-100%很好地抑制了大肠杆菌的快速增长。机理研究表明,吸附剂杀菌作用可能来自于磷酸盐饥饿灭菌和季铵盐杀菌两方面。
总的来说,这项研究为在治理磷酸盐污染的同时抑制微生物过快增长提供了物质基础与理论依据,并提供了一种新的研究视角。