【摘 要】
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能源支撑着现代社会各行业正常运作,有着不可撼动的重要地位,并且人类也一直在追求更加经济高效的能量转换与存储器件。超级电容器因具有高功率密度等诸多优点而受到研究者的关注。成本低、来源广泛、电导率高的石墨化碳材料是颇有应用前景的电极材料之一。为获得更优越的储能性质,根据超级电容器的双电层储能与赝电容储能机制,石墨化碳材料的性能提升途径主要有两条:一是优化多孔结构,提升电荷的吸附/脱附能力,提高双电层电
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能源支撑着现代社会各行业正常运作,有着不可撼动的重要地位,并且人类也一直在追求更加经济高效的能量转换与存储器件。超级电容器因具有高功率密度等诸多优点而受到研究者的关注。成本低、来源广泛、电导率高的石墨化碳材料是颇有应用前景的电极材料之一。为获得更优越的储能性质,根据超级电容器的双电层储能与赝电容储能机制,石墨化碳材料的性能提升途径主要有两条:一是优化多孔结构,提升电荷的吸附/脱附能力,提高双电层电容;二是赋予其氧化还原活性,增加赝电容。基于上述思路,本论文以石墨化碳氮材料为研究起点,通过调控软模板的用量与煅烧温度,在保持高水平氮掺杂的情况下,成功构筑了有利于电荷存储的分级多孔结构;接着通过非溶剂致相转换法、模板法等方法,进行多组对照实验,进一步探究了多种造孔手段对同一体系内产物形貌和性能的影响;最后,将具有强氧化还原活性的镍钴双氢氧化物纳米片原位生长于石墨化碳氮片层表面,从组分比例与产物结构两方面探讨了效能增强机理。具体研究内容如下:（1）软模板辅助制备二维分级多孔氮掺杂碳电极材料及其储能性质研究。以尿素为氮源、葡萄糖为碳源、P123为软模板,采用研磨-两步煅烧法制备得到了具有丰富孔隙的氮掺杂碳材料。高达22.32 at%的氮掺杂含量赋予了石墨碳本身不具备的法拉第赝电容活性;煅烧过程中模板剂P123诱导形成的多孔结构有效缓解了原本因石墨化碳氮片层之间的强π-π作用力而形成堆叠现象。得益于此,最优产物展现出了良好的电化学储能性质:三电极体系中在0.5 A g-1和50 A g-1的电流密度下,比电容分别为520.5 F g-1和176.0 F g-1;在20 A g-l大电流密度下,循环充放电10000次后,比电容保持为初始值的131.1%,循环稳定性好;以离子液体EMIBF4为电解质时,组装成的对称型两电极超级电容器在功率密度为750 W kg-1时的能量密度可达37.2 Wh kg-1。上述性能优势与简易的合成方法使该材料有望作为高性能超级电容器电极而得到应用。（2）非溶剂致相转换法诱导制备具有三维分级多孔氮掺杂碳材料及其储能性质研究以聚丙烯腈为氮掺杂碳前驱体、碳纳米管为导电增强材料、改性ZIF-8和氯化钠晶体为硬模板,采用非溶剂致相转换法制备得到了多孔氮掺杂碳材料。在相分离过程中,聚丙烯腈包裹在连接的碳纳米管表面,形成了有利于离子传输的三维结构。碳纳米管的支撑作用能够保护经相分离作用与煅烧过程形成的大孔结构不坍塌。改性ZIF-8经高温热解为材料提供了更丰富的介孔与微孔结构。经过电化学测试,最优样展现出非常优异的性能:在0.1 A g-1的电流密度下,比电容可达766 F g-1,当电流密度增大至50 A g-1时,比电容仍有210.5 F g-1,倍率性能优异;经过10000次循环充放电测试后,比电容保持率为107.1%,稳定性高;当功率密度分别为49.5 W kg-1和10000 W kg-1时,能量密度为18.5 Wh kg-1和8.9 Wh kg-1。非溶剂相分离法和模板剂的联合使用,为今后制备具有分级多孔结构的碳材料提供了实验依据。（3）纳米花状镍钴双氢氧化物/分级多孔石墨氮化碳复合材料的制备及其储能性质研究以石墨化碳氮为基底,六水合硝酸镍、六水硝酸钴和六亚甲基四胺为反应物,F127为结构导向剂,通过简单的加热回流法制得了具有纳米花状形貌的镍钴双氢氧化物/石墨化碳氮复合物。石墨化碳氮可有效提高复合物的电导率和电化学稳定性,也为调控双金属氢氧化物的形貌提供了一定的帮助。通过引入具有两亲性基团的表面活性剂F127,使双金属氢氧化物竖直生长成纳米片阵列结构,有效增大了氧化还原活性位点与电荷传输通道。合理的组分与结构使产物表现出增强的电化学性质:0.5 A g-1和50 A g-1时比电容分别为2933.3 F g-1和410 F g-1;7000次循环充放电之后,末圈电容为首圈电容的75.3%;与超容碳组装为不对称超级电容器后,功率密度为524 W kg-1时,能量密度为52.7 Wh kg-1,表明该复合产物是一种具有较大应用潜力的超级电容器电极材料。
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