由温室气体排放引起的全球气候变暖问题日益严重,随之带来的天气异常现象已经威胁到人类的生存环境。中国适时调整了经济发展战略,提出了低碳发展的经济模式。传统的建筑材料行业,能耗高、排放大、污染严重。尤其在水泥行业,由于其生产过程中化石燃料的燃烧以及碳酸盐矿物分解产生CO₂等环节的存在,致使水泥行业碳排放居高不下。然而基于全生命周期理论,如果在使用阶段吸收固化C02抵消水泥在生产环节的碳排放,那么水泥全生命周期内的碳足迹将减少。作为一种CO₂封存技术,水泥基材料的固碳养护能在水泥使用阶段吸收固化CO₂。通过固碳养护,水泥基材料不仅吸收固化了 CO₂,其性能也得到提高。然而,水泥基材料的固碳反应过程、固碳产物以及强度增强机理方面的研究仍不完善。深入研究水泥基材料固碳机理及应用,对建筑材料领域的低碳化、绿色化具有重要的意义。本研究依托国家重点基础研究发展计划（973计划）——严酷环境下混凝土材料与结构长寿命的基础研究以及国家自然科学基金—-水工混凝土纳米粒子结构参数多样性研究及性能调控。采用微量热仪、电子透射显微镜（TEM）、魔角旋转固体核磁共振（MASNMR）、热重分析（TG）、X射线衍射（XRD）及能谱分析（EDS）等综合测试技术分别研究了水泥基材料的固碳机理、固碳搅拌对水泥基材料固碳量和强度的影响、固碳养护混凝土的性能以及工业灰渣的固碳应用。主要得到以下结论:（1）通过自行设计的试验装置,定量描述了硅酸三钙（C3S）和硅酸二钙（β-C2S）浆体固碳反应的热力学过程,测得了其相应固碳反应的放热数据。C3S浆体在0.15水胶比,0.5 bar的CO₂养护压力下,固碳反应的最大放热速率为0.54 W/g,60小时内固碳反应累计放热量为116.7 kJ/mol;相同的水灰比和时间内,C3S浆体固碳反应的最大放热速率是水化反应最大放热速率的200倍之多,固碳反应的累积放热量是水化反应累积放热量的3.5倍;在相同固碳养护条件下,β-C2S浆体固碳反应最大放热速率为0.15 W/g,60小时内固碳反应的累计放热量为26.4kJ/mol;相同水灰比和时间内,β-C2S浆体固碳反应的最大放热速率是水化反应最大放热速率的800倍之多,固碳反应的累积放热量是水化反应累积放热量的300倍之多。强度试验的结果表明,试件在水胶比为0.15,CO₂养护压力为4 bar,成型压力为8 MPa的条件下,C3S浆体2小时龄期抗压强度可达27.5 MPa,24小时龄期抗压强度高达62.9 MPa,而β-C2S浆体2小时和24小时龄期的强度分别为18.6 MPa和48.5 MPa;C3S和β-C2S浆体固碳养护24小时的强度均超过常规养护28天的强度,这表明水泥基材料能通过固碳养护快速获得较高的强度。通过固碳量的研究表明,固碳养护2小时和24小时,C3S浆体的固碳量分别为17.2%和26.3%;β-C2S浆体的固碳量分别为18.9%和25.4%;为了确定二者最大固碳量,通过补水和多次固碳养护,C3S和β-C2S的最大固碳量分别达到了 51.1%和33.1%。利用高分辨率的TEM-EDS,结合XRD和29Si MAS NMR测试技术,在分析固碳反应产物分子结构的基础上,确定了 C3S和β-C2S固碳反应后的主要产物为无定型SiO₂和calcite晶体。（2）研究结果表明,CO₂能以calcite晶体的形式在水泥基材料的固碳搅拌过程中固化在拌合物中。水泥浆体固碳搅拌240秒的固碳量达到甚至超过3%。固碳搅拌和固碳养护相结合的制备工艺与常规搅拌和固碳养护相结合的制备工艺相比,水泥浆体的固碳量提高了 30%以上。试验研究发现固碳搅拌对水泥浆体强度有不利影响,因此提出了一种混合搅拌工艺,即固碳搅拌后再常规搅拌,这种混合搅拌方式能降低固碳搅拌对水泥浆体强度的不利影响。（3）固碳养护混凝土的抗压强度比相同配合比、相同龄期常规养护混凝土的抗压强度提高了 20%以上。固碳养护混凝土短龄期内,其表层范围的pH值低于常规养护样品。这是因为固碳反应生成了碳酸钙（CaCO3）,取代了水化生成物氢氧化钙（Ca（OH）2）,从而降低了混凝土的pH值。通过后续常规养护,固碳养护混凝土表层范围的pH值上升至12以上,与常规养护混凝土基本一致。固碳养护混凝土电通量小于常规养护混凝土,表现出很好的抗氯离子渗透性。固碳养护混凝土在不同冲磨角度（30°、60°、90°）下的抗冲磨性能均优于常规养护混凝土。尤其是在小角度（30°）,切削作用占据主导地位时,固碳养护混凝土表现出更好的抗冲磨性能。固碳养护后水泥浆体孔结构的优化和显微硬度的提高揭示了固碳养护混凝土抗氯离子渗透性和抗冲磨性能提高的机理。（4）城市固体垃圾焚烧（MSWI）飞灰样品中的Pb在固碳养护过程中被有效地固化,降低了飞灰的浸出毒性。将MSWI飞灰和水泥以1:1的比例混合,经过固碳养护和后续常规养护,其浆体抗压强度能够达到20.4 MPa,固碳量达到11.6%。研究证明,固碳养护后的MSWI飞灰浆体试样具有无害且低碳的特性。MSWT 混合灰渣砂浆固碳养护后的抗压强度与常规养护的基准砂浆（未掺灰渣）强度相当,表明固碳养护能补偿MSWI混合灰渣掺入后对抗压强度产生的不利影响。进一步的研究表明,固碳养护能抑制MSWI混合灰渣掺入后引起的膨胀。固碳养护后的MSWI混合灰渣砂浆试样最大固碳量可超过15%。（5）采用固碳养护方式制备的钢渣砖,不仅利废还可以固碳。正交试验研究结果表明,水灰比、固碳养护时间以及成型压力三个因素对固碳养护钢渣砖强度影响的主次顺序为:水灰比>成型压力>养护时间。在水灰比为0.15,固碳养护时间为8小时,成型压力为8 MPa的最优条件下,固碳养护钢渣砖的抗压强度达到了 34.2MPa。固碳养护后的钢渣砖继续常规养护,强度能够进一步提高。常规养护钢渣砖在长龄期时出现开裂,造成开裂的原因是样品中的f-CaO延迟水化,在已经硬化的浆体中产生体积膨胀破坏。而固碳养护条件下,钢渣中的f-CaO反应加速,使得其在浆体硬化前迅速反应,从而有效地抑制了钢渣砖的开裂。