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磺胺嘧啶(Sulfadiazine,SDZ)是一种重要的磺胺类抗生素,人类和动物服用后所产生的药物残留排放到环境中可诱发产生新的抗性基因及耐药细菌,对人体健康造成了极大威胁。SDZ在自然环境中难以得到高效去除,因此对其降解技术及机理进行深入研究迫在眉睫。
由于厌氧反硝化体系中微生物以硝态氮为主要电子受体,可使多种难降解有机污染物得到高效去除;微生物燃料电池(Microbial fuel cells,MFC)作为新型的污染物处理技术,在难降解有机物去除和产能方面具有一定优势,另外镍离子和锰离子修饰电极材料可提高MFC的产电性能。因此本实验分别研究了厌氧反硝化体系和镍锰离子改性生物阳极体系对污水中SDZ的降解特性,可为污水中磺胺类抗生素的高效去除提供一定理论基础。
论文首先研究了以乙酸钠(NaAc)为共代谢基质时厌氧反硝化体系对污水中SDZ的降解特性,结果表明共代谢厌氧反硝化体系在88h内对SDZ的降解率为97.36%,比无NaAc存在的体系高出40.34%,NaAc作为生长基质,可促进反应体系对SDZ的生物降解;之后将共代谢形式过渡为以SDZ为单一底物的反应体系,研究了单基质厌氧反硝化体系对SDZ的降解特性,结果表明硝态氮存在的体系70h内对SDZ的降解率为98.52%,相比于纯厌氧体系提高了50.17%,硝态氮在很大程度上可促进SDZ进行生物降解;另外,SDZ水解、羟基化、硫还原、氨氮氧化等反应发生在厌氧反硝化降解SDZ过程中,其中对氨基苯磺酸、2-硝基嘧啶等为主要中间产物;高通量测序分析表明厌氧反硝化体系中SDZ生物降解功能菌群以脱氮菌和脱硫菌为主,如Azoarcus、Ignavibacterium、Aquamicrobium等;大肠杆菌毒性检测结果表明厌氧反硝化体系可有效脱除SDZ的生物毒性。
此外,论文研究了镍锰离子改性生物阳极体系对污水中SDZ的降解特性。研究结果表明,96h内改性MFC反应体系中SDZ降解率为98.45%,比传统MFC反应体系提升了62.60%,可见镍锰离子对SDZ降解具有很大促进作用;同时,羟基化、SO2溢出及氨基重排、硫还原反应、氨氧化等反应在SDZ生物降解过程中起主要作用;研究发现改性MFC反应体系所产生的功率密度为742.98mW/m2,比传统MFC反应体系高出64.98mW/m2,镍锰离子作为过渡金属离子可提高MFC的产电性能;功能菌群分析表明改性生物阳极MFC反应体系中与SDZ生物降解相关的微生物以脱氮菌、脱硫菌和产电菌为主,如Lentimicrobium、Prolixibacteraceae、Denitratisoma、Smithella等;生物毒性检测结果表明改性生物阳极MFC反应体系也可有效脱除SDZ的毒性。
最后,厌氧反硝化体系和镍锰离子改性生物阳极体系降解SDZ对比发现,这两种体系均可高效去除污水中的SDZ,共代谢厌氧反硝化体系对SDZ的矿化程度最大,且出水生物毒性与SDZ的矿化效果呈负相关。另外,反硝化体系所驯化的功能菌群中反硝化菌占主导地位,在改性生物阳极MFC反应体系中则驯化出与产电过程相关的功能菌群。
由于厌氧反硝化体系中微生物以硝态氮为主要电子受体,可使多种难降解有机污染物得到高效去除;微生物燃料电池(Microbial fuel cells,MFC)作为新型的污染物处理技术,在难降解有机物去除和产能方面具有一定优势,另外镍离子和锰离子修饰电极材料可提高MFC的产电性能。因此本实验分别研究了厌氧反硝化体系和镍锰离子改性生物阳极体系对污水中SDZ的降解特性,可为污水中磺胺类抗生素的高效去除提供一定理论基础。
论文首先研究了以乙酸钠(NaAc)为共代谢基质时厌氧反硝化体系对污水中SDZ的降解特性,结果表明共代谢厌氧反硝化体系在88h内对SDZ的降解率为97.36%,比无NaAc存在的体系高出40.34%,NaAc作为生长基质,可促进反应体系对SDZ的生物降解;之后将共代谢形式过渡为以SDZ为单一底物的反应体系,研究了单基质厌氧反硝化体系对SDZ的降解特性,结果表明硝态氮存在的体系70h内对SDZ的降解率为98.52%,相比于纯厌氧体系提高了50.17%,硝态氮在很大程度上可促进SDZ进行生物降解;另外,SDZ水解、羟基化、硫还原、氨氮氧化等反应发生在厌氧反硝化降解SDZ过程中,其中对氨基苯磺酸、2-硝基嘧啶等为主要中间产物;高通量测序分析表明厌氧反硝化体系中SDZ生物降解功能菌群以脱氮菌和脱硫菌为主,如Azoarcus、Ignavibacterium、Aquamicrobium等;大肠杆菌毒性检测结果表明厌氧反硝化体系可有效脱除SDZ的生物毒性。
此外,论文研究了镍锰离子改性生物阳极体系对污水中SDZ的降解特性。研究结果表明,96h内改性MFC反应体系中SDZ降解率为98.45%,比传统MFC反应体系提升了62.60%,可见镍锰离子对SDZ降解具有很大促进作用;同时,羟基化、SO2溢出及氨基重排、硫还原反应、氨氧化等反应在SDZ生物降解过程中起主要作用;研究发现改性MFC反应体系所产生的功率密度为742.98mW/m2,比传统MFC反应体系高出64.98mW/m2,镍锰离子作为过渡金属离子可提高MFC的产电性能;功能菌群分析表明改性生物阳极MFC反应体系中与SDZ生物降解相关的微生物以脱氮菌、脱硫菌和产电菌为主,如Lentimicrobium、Prolixibacteraceae、Denitratisoma、Smithella等;生物毒性检测结果表明改性生物阳极MFC反应体系也可有效脱除SDZ的毒性。
最后,厌氧反硝化体系和镍锰离子改性生物阳极体系降解SDZ对比发现,这两种体系均可高效去除污水中的SDZ,共代谢厌氧反硝化体系对SDZ的矿化程度最大,且出水生物毒性与SDZ的矿化效果呈负相关。另外,反硝化体系所驯化的功能菌群中反硝化菌占主导地位,在改性生物阳极MFC反应体系中则驯化出与产电过程相关的功能菌群。