氧化石墨烯的制备与应用研究

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石墨烯具有卓越的机械、电学、热学和阻隔性能,但其疏水性、生物不相容性等缺点限制了石墨烯在诸多方面的应用。氧化石墨烯(graphene oxide,GO),石墨烯的衍生物,是一种新型的碳材料,边缘处具有羧酸官能团并且其基面上含有羟基和环氧基团的氧化石墨烯具有良好的分散性、双亲性、生物相容性等性能,被视当代最具有发展前景的碳材料之一。通过分析氧化石墨烯的结构模型、制备方法和官能团可控氧化石墨烯的制备,简述了氧化石墨烯在催化、吸附、电化学等方面的应用。
  本文通过改良的Hummers法制备出氧化石墨烯(GO),在制备过程中不使用NaNO3,无有毒气体产生,废液净化过程简单,GO合成成本较低。对GO的制备机理进行了简述。通过FT-IR、XRD和SEM等手段对GO进行了结构表征,结果与多数文献报道一致,表明GO制备成功。
  本文研究了氧化石墨烯(GO)催化果糖-氯化胆碱低共熔物脱水制取5-羟甲基糠醛(5-HMF)的反应过程。考察了原料量、催化剂量、反应温度、反应时间等条件对5-HMF产物收率的影响。结果表明:果糖与氯化胆碱形成低共熔溶剂提高了果糖与GO的接触效率,脱水速率显著提高;在温度110℃,反应时间4h,GO与果糖质量比为1∶50的条件下,5-HMF液相色谱收率达到74.5%,几乎没有检测到副产物。GO分子中的羧基基团担负着果糖的脱水过程。GO循环使用六次,5-HMF收率基本不变,说明GO重复使用性能良好。
  本文用3-氨基丙基三乙氧基硅烷(APTES)对氧化石墨烯(GO)进行硅烷化改性,然后通过与铵基的静电作用将磷钨酸(HPW)固定在氨基功能化的GO表面,成功制备出具有相转移作用的催化剂。以30%的H2O2为氧化剂,催化不饱和脂肪酸甲酯(FAME)的环氧化。结果表明:反应温度为85℃,反应时间为8h,H2O2与不饱和双键的摩尔比为1.2∶1时,FAME与催化剂的质量比为100∶3时,其环氧值为2.3%。催化剂重复使用5次,活性没有明显损失。
  本文研究了氧化石墨烯(GO)对铬黑T的吸附效能,考察了GO对铬黑T的吸附时间、GO剂量和铬黑T初始浓度等吸附参数对吸附性能的影响。结果表明,GO在5min内对铬黑T基本完成吸附。采用拟一级和拟二级动力学模型对吸附动力学进行了研究。在铬黑T初始浓度为30mg/L,GO的吸附量是2458.2mg/g。GO吸附铬黑T的吸附过程符合拟二级动力学模型。吸附过程以化学吸附为主。
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