【摘 要】
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稀土掺杂上转换发光材料因其窄的发射波段、长的荧光寿命、小的背景干扰及可调的输出光色等优势,现已在数据储存、生物成像、3D显示、防伪和温度探测等诸多领域得到了广泛应用。然而低的发光效率、差的温度探测灵敏性以及窄的光色调节范围仍然严重阻碍了上转换发光材料的实际应用。本论文以具有较好的化学稳定性和物理稳定性的稀土掺杂氧化钆为研究对象,针对发光强度低和温度探测灵敏度差的问题,利用便捷的激光敏化处理增强Yb
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稀土掺杂上转换发光材料因其窄的发射波段、长的荧光寿命、小的背景干扰及可调的输出光色等优势,现已在数据储存、生物成像、3D显示、防伪和温度探测等诸多领域得到了广泛应用。然而低的发光效率、差的温度探测灵敏性以及窄的光色调节范围仍然严重阻碍了上转换发光材料的实际应用。本论文以具有较好的化学稳定性和物理稳定性的稀土掺杂氧化钆为研究对象,针对发光强度低和温度探测灵敏度差的问题,利用便捷的激光敏化处理增强Yb/Er/Gd2O3上转换荧光强度及温度探测灵敏度,实现高效率、高温度探测灵敏性上转换荧光材料的构筑;另外针对于目前存在的光色调节问题,在Yb/Er/Gd2O3体系引入Tm3+,利用激光功率调控稀土离子间的能量传递和交叉驰豫,在稀土掺杂氧化钆单体内实现便捷可调的全光色输出。通过对上转换纳米材料的微观形貌调控,解决热处理过程中颗粒团聚问题,增强了上转换发光强度。采用水热法和共沉淀法及相应的热处理过程制备不同形貌的Yb/Er/Gd2O3纳米粒子,探究热处理过程中样品的形貌的变化,研究发现利用共沉淀法及热处理过程制备的球形Yb/Er/Gd2O3纳米粒子,退火处理后很好地维持了前驱体的形貌,且实现较强的上转换荧光输出。而后优化了稀土离子浓度,很好地避免了稀土离子间的浓度淬灭,确定了最佳的Er3+离子掺杂浓度为1%mol,最佳的Yb3+离子掺杂浓度为10 mol%。通过激光敏化调控Yb/Er/Gd2O3纳米材料局部结构,实现高效率多光色上转换荧光输出。在Yb/Er/Gd2O3体系中,利用激光热效应产生局部热点,增强荧光强度和扩大光色调节范围。当激光功率为1511 m W,粒径尺寸为309 nm,测试功率为534 m W,Yb/Er/Gd2O3纳米晶的上转换红光强度及绿光强度分别提高913倍及894倍。通过一系列结构测试、光谱测试及动力学分析确定了激光敏化上转换荧光增强是主要是利用样品局部形貌和结构变化增加敏化剂向激活剂的能量传递实现的。构建热激活上转换发光体系,抑制高温环境下的荧光淬灭,增强温度探测的准确性及灵敏度。研究了激光处理前后Yb/Er/Gd2O3样品发光性能随温度的变化关系。研究发现,未经激光处理的Yb/Er/Gd2O3样品呈现的是传统的热淬灭发光,而当样品经过激光敏化后,在一定温度范围内,随着温度的提升,样品的荧光强度不断地增强,实现了热激活上转换发光。此外,探究了激光处理前后Yb/Er/Gd2O3样品基于Er3+离子的不同类型能级对的温度传感性能,实验结果表明,激光敏化处理后Yb/Er/Gd2O3粒子的相对灵敏度得到了大幅度提高。在578 K的测试温度下,基于Er3+非温度耦合能级对的相对灵敏度值高达4.5%K-1,远高于原样品的相对灵敏度值。通过调控稀土离子间非稳态能量传递和交叉驰豫,在Yb/Er/Tm/Gd2O3单体内实现可控全光色输出。尽管Yb/Er/Gd2O3体系具有良好的光色调节性能,但其光色调节范围限制于红光到绿光区的转变。基于此引入具有蓝光输出的Tm3+,利用激光敏化和功率调节,在Yb/Er/Tm/Gd2O3单体内实现了高纯度的白光输出及全光色可调上转换荧光输出。此外,探究了激光敏化光色调控对不同稀土离子浓度掺杂单体的适用性,研究结果表明,当Er3+浓度范围在0.1-1.5 mol%,Tm3+浓度范围在0.3-1.0 mol%,通过激光敏化功率和测试功率调节,Yb/Er/Tm/Gd2O3样品均可实现明亮的白光输出及宽色域的光色调控。最后利用激光敏化多色光输出特性构筑具有不同荧光光色的图案,实现了防伪标识,为上转换发光材料的防伪应用奠定了基础。
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