【摘 要】
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由于二维材料众多优异的性能,受到研究学者的极大关注。二维过渡金属硫族化合物(Two-dimensional Transition Metal Dichalcogenides,TMDCs)作为其典型的代表,在传感器、逻辑电子器件和光电器件等领域都有着独特的应用前景。而可控制备大面积、高质量的TMDCs薄膜材料则是实现其广泛应用的基础。目前主要通过化学气相沉积法(Chemical Vapor Depo
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由于二维材料众多优异的性能,受到研究学者的极大关注。二维过渡金属硫族化合物(Two-dimensional Transition Metal Dichalcogenides,TMDCs)作为其典型的代表,在传感器、逻辑电子器件和光电器件等领域都有着独特的应用前景。而可控制备大面积、高质量的TMDCs薄膜材料则是实现其广泛应用的基础。目前主要通过化学气相沉积法(Chemical Vapor Deposition,CVD)制备TMDCs薄膜材料,但是CVD法制备过程通常需要较高的温度、严格的实验条件,并且得到的薄膜材料通常面积较小,很难实现大面积、连续薄膜的制备。另一方面,TMDCs的原子级薄厚度原因导致了其自身的弱光吸收和光发射,不可避免地限制了其在光电探测器、发光二极管等方面的应用。此外,单层二硫化钨(Tungsten disulfide,WS2)中拥有丰富的自旋和能谷相关的物理性质,通过对能谷极化的稳定控制可以实现一种全新的编码方式。但是目前针对WS2的能谷极化调控一般是通过MnO、CoO等传统反铁磁材料来实现,而这些传统反铁磁材料为体材料,形成的异质结构会破坏TMDCs本身原子级厚度和可弯曲的优异性能。针对以上提出的问题,本文从以下三个方面开展研究,具体工作如下:(1)通过对四硫代钨酸铵(Ammonium tetrathiotungstate,(NH4)2WS4)热分解过程的分析,提出一种通过两步热分解的方法来制备WS2薄膜材料,并研究不同前驱体溶剂、旋涂速度等条件参数对WS2表面形貌的影响。基于优化后的实验参数,在Si O2/Si基底上成功实现晶圆级大面积、均匀、连续WS2薄膜材料的制备。通过电压电流特性曲线测试,验证了所制备WS2薄膜材料具有良好的导电性。(2)通过控制作为掩膜的聚苯乙烯(Polystyrene,PS)纳米球的几何形状和刻蚀时间,制备出不同边长尺寸的周期性三棱台状Ag纳米阵列结构。进一步,将基于CVD法制备得到的单层WS2薄膜材料转移到优化后的具有最优共振匹配的三棱台状银(Ag)纳米阵列结构上,形成Ag/WS2复合结构。成功地实现了单层WS2光致发光(Photoluminescense,PL)和拉曼散射的显著增强,特别是对其中性激子实现了更高的增强。此外,还通过时域有限差分法(Finite Difference Time Domain,FDTD)和第一性原理(First-Principles)的理论计算,揭示了等离子共振增强主要是通过局域电场的增强和电荷转移实现。(3)构建二维铁磁金属材料FeB2与单层WS2的六种异质堆垛结构,采用第一性原理计算,并考虑自旋轨道耦合,模拟了其能带结构和态密度,研究了FeB2/WS2异质结构的自旋和能谷相关的物理性质。发现引入二维铁磁金属FeB2,可以使单层WS2在K和K’两个能谷处的自旋劈裂分别得到抑制和增强,前者增强到642 meV,后者减小到33 meV,同时产生383meV和223 meV的能谷劈裂,并通过态密度揭示了其机理是近邻磁矩耦合效应使单层WS2产生了不同程度的自旋极化。
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