高效发光铯铅卤蓝光钙钛矿纳米晶的合成及表面钝化研究

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铯铅卤钙钛矿纳米晶材料因其高荧光量子产率(Photoluminescence quantum yield,PLQY)、发射光谱全可见光范围内可调、发射光谱窄、色纯度高和可溶液加工等特点,近年来受到广泛关注,在实现下一代高清全彩色显示应用方面有巨大潜在价值,并能应用在各类半导体光电器件上,如发光二极管(Light emitting diode,LED)、太阳能电池、光电探测器等领域。蓝光钙钛矿纳米晶因其表面缺陷多,造成发光效率低和稳定性差,因此对表面缺陷的钝化是提升其发光性能的主要手段。波长小于460 nm的蓝光可用于提升色域但相关纳米晶目前性能仍较差,这与表面卤素尤其是氯元素容易脱落导致卤素空位缺陷和扭曲的八面体有关。本文以蓝光钙钛矿Cs Pb(Br/Cl)3纳米晶为研究对象,主要通过碱土金属元素的卤素化合物实现对纳米晶表面及晶格内部的优化,从而得到高发光性能的蓝光钙钛矿纳米晶及其光致发光器件。具体内容概括如下:(1)提出一种铵根离子和钙离子的混合钝化策略,即向反应体系中先加入铵根离子确定其用量后,引入钙的卤素化合物Ca X2(X=Br,Cl),寻找使发光性能得到最大提升的合适用量,最终实现了波长455 nm的蓝光发光与最高为93%的PLQY,满足现行商用显示标准DCI-P3对蓝光的要求并接近更高的Rec.2020标准。制备的白光器件实现51 lm/W的功率效率和约12 500 cd/m~2的亮度。基于相同策略合成的三原色钙钛矿纳米晶则最终实现了高达147%DCI-P3的宽广色域,等同于104.6%Rec.2020。(2)提出用锶对蓝光钙钛矿进行掺杂和钝化,即使用锶的卤素化合物Sr X2继续拓展碱土金属元素的卤素化合物体系对蓝光纳米晶性能的提升作用,Sr实现了能量上更稳定的晶格结构、更强的金属-卤素结合,同时保留了Ca X2体系的性能提升作用与机理,最终实现的455 nm蓝光纳米晶具有96%的更高PLQY,实现同等宽广的色域。制备的白光器件表现出更加优异的76 lm/W的功率效率和约18 000 cd/m~2的亮度,实现了50%的性能提升。
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