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滴滴涕(DDT)是一种多氯代有机污染物,具有致畸、致癌和致突变效应。虽然已禁用多年,至今依然对人类健康产生潜在危害。生物炭作为一种新型多孔材料,比表面积大,对环境中污染物吸附性较强。铁改性后,生物炭不仅表面结构发生变化,还可能对土壤菌群结构产生影响。目前未见利用铁改性生物炭修复DDT污染土壤的报道。本研究拟采用资源丰富的小麦秸秆为原料,制备热解温度为300℃、500℃和700℃的生物炭,并利用湿式共沉淀法进行铁改性得到相应的磁性生物炭,研究生物炭和磁性生物炭对土壤中DDT生物有效性和菌群结构的影响,进而对DDT降解的影响。取得的主要研究成果有:
(1)热解温度和铁改性均会影响生物炭的基本性质和结构特征。随热解温度升高,生物炭的灰分、pH、总比表面积和微孔占比增大,而相应的磁性生物炭各项指标总体呈下降趋势。相比生物炭,磁性生物炭红外图谱增加了Fe-O峰。
(2)向低DDT染毒土壤中添加不同温度的生物炭及其铁改性生物炭会降低DDT的生物有效浓度,抑制DDT降解,并且添加生物炭的降幅更大。同时,DDT的厌氧降解产物滴滴滴(DDD)和好氧降解产物滴滴伊(DDE)的比值也呈相似变化。相关性结果显示,DDT降解率一定程度上与Eh呈负相关性,与实验初始DDT生物有效浓度占比正相关,说明厌氧条件有利于DDT的降解但同时还受生物有效性抑制的影响。
(3)磁性生物炭添加量的实验结果显示,分别向低DDT染毒和高DDT染毒土壤中添加0.5%和2%(w/w)500℃制备的磁性生物炭不仅降低了DDT的生物可利用性还提高了DDT的降解率(p<0.05)。这说明,添加适量的磁性生物炭可以起到降低DDT生物累积,同时修复DDT污染土壤的作用。
(4)16SrDNA测序结果显示,添加生物炭会降低土壤多样性指数(Shannon和Simpson),且热解温度越低降幅越大。而磁性生物炭组多样性指数略高于对照组,不同热解温度之间差异较小,但是随添加量的增加多样性指数下降。磁性生物炭能提高土壤中铁还原菌属Geobacter和Thermincola的相对丰度,且随添加量的升高呈上升趋势。添加生物炭会降低优势厌氧降解菌属Bacillus的相对丰度,而磁性生物炭总体上能够保持或提高Bacillus的相对丰度,并且与DDT的降解率呈较好的正相关性。
(1)热解温度和铁改性均会影响生物炭的基本性质和结构特征。随热解温度升高,生物炭的灰分、pH、总比表面积和微孔占比增大,而相应的磁性生物炭各项指标总体呈下降趋势。相比生物炭,磁性生物炭红外图谱增加了Fe-O峰。
(2)向低DDT染毒土壤中添加不同温度的生物炭及其铁改性生物炭会降低DDT的生物有效浓度,抑制DDT降解,并且添加生物炭的降幅更大。同时,DDT的厌氧降解产物滴滴滴(DDD)和好氧降解产物滴滴伊(DDE)的比值也呈相似变化。相关性结果显示,DDT降解率一定程度上与Eh呈负相关性,与实验初始DDT生物有效浓度占比正相关,说明厌氧条件有利于DDT的降解但同时还受生物有效性抑制的影响。
(3)磁性生物炭添加量的实验结果显示,分别向低DDT染毒和高DDT染毒土壤中添加0.5%和2%(w/w)500℃制备的磁性生物炭不仅降低了DDT的生物可利用性还提高了DDT的降解率(p<0.05)。这说明,添加适量的磁性生物炭可以起到降低DDT生物累积,同时修复DDT污染土壤的作用。
(4)16SrDNA测序结果显示,添加生物炭会降低土壤多样性指数(Shannon和Simpson),且热解温度越低降幅越大。而磁性生物炭组多样性指数略高于对照组,不同热解温度之间差异较小,但是随添加量的增加多样性指数下降。磁性生物炭能提高土壤中铁还原菌属Geobacter和Thermincola的相对丰度,且随添加量的升高呈上升趋势。添加生物炭会降低优势厌氧降解菌属Bacillus的相对丰度,而磁性生物炭总体上能够保持或提高Bacillus的相对丰度,并且与DDT的降解率呈较好的正相关性。