以GaN为代表的宽禁带Ⅲ族氮化物具有高热导率,化学性质稳定,高击穿电场和带隙直接可调等特点,广泛应用于电力电子与光电子器件。随着科学技术的飞速发展,器件的功能和性能都需要进一步提升,因此,对材料的质量和性能都提出了更高的要求。低维材料的快速崛起为宽禁带Ⅲ族氮化物材料及器件的发展提供了新的方向。相比于体材料,低维结构具有如下优势:量子限域效应丰富了材料的物理性质;超薄材料厚度极大的降低了光子在材料内部的自吸收和散射,有利于光提取;材料柔性提升,利于可穿戴器件的制备等。目前,除了六方氮化硼h-BN以外,其他有关低维宽禁带Ⅲ族氮化物的研究仍处于起步阶段,对材料微观结构、构效关系、缺陷性质等关键问题还缺乏认识。因此,本论文采用第一性原理计算,在理论层面对低维宽禁带Ⅲ族氮化物材料的原子结构与光电性质进行研究。针对单层六方氮化铝（h-AlN）中点缺陷的结构及光电特性;低维BxAl1-xN材料的结构及载流子输运行为;以及低维AlN与GaN结构演变及能带调控进行深入探索,并取得以下成果:基于单层h-AlN中点缺陷的单光子发射:在材料生长过程中不可避免引入点缺陷,而点缺陷对材料的光电性质有显著影响。但对低维宽禁带Ⅲ族氮化物中缺陷的研究仍然鲜有报道。我们通过采用杂化密度泛函理论计算,系统地研究了单层h-AlN中点缺陷的结构及光电特性,包括空位、反位和杂质缺陷。计算结果表明,材料中本征点缺陷的形成比杂质缺陷更加困难,同时,所有本征点缺陷及其稳定的带电态能级均为深能级。另外,我们对点缺陷的光电性质进行计算,发现带电量为-1电荷的Al空位缺陷VAl-和带电量+1的N反位缺陷NAl+可以实现单光子发射,零声子线ZPL分别对应0.77和1.40 eV。此外,由N空位和C反位组成的带电复合缺陷CAlVN+也可以实现单光子发射。低维BxAl1-xN的结构和输运特性:BxAl1-xN三元化合物被认为是制备深紫外光电器件的理想材料。但材料质量差严重限制了其在光电器件上的应用,尤其是高B组分BxAl1-xN的生长十分困难。采用MOCVD方法生长的BxAl1-xN薄膜的B组分通常小于22%,但其物理机制仍不清楚。针对上述问题,我们结合粒子群优化与密度泛函理论,通过高通量计算预测了不同B组分下BxAl1-xN（x=0.25,0.50,0.75）的基态结构。计算结果表明:随B组分的逐渐升高,BxAl1-xN材料从纤锌矿结构逐渐转变为六方结构,这是因为B原子在晶体中保持了平面三配位构型,而Al原子仍保持了纤锌矿结构中的四面体构型。我们还发现了未被报道过的B0.5Al0.5N十元环结构,其能带结构表现为3.52eV间接带隙。利用Wannier插值方法我们研究了 BxAl1-xN的载流子输运行为。发现电子空穴迁移率具有很强的各向异性。另外,随着B组分增加,电子迁移率迅速降低,表明BxAl1-xN可以有效阻挡电子扩散。低维AlN与GaN结构演变及能带调控:不同于多数二维材料的范德华堆叠方式,Ⅲ族氮化物通过共价键连接。因此,随着材料厚度降低,表现出与其他二维材料不同的结构及性能变化规律。我们通过第一性原理计算,研究了 AlN与GaN的晶格结构和电子特性随着材料厚度的变化。通过表面能计算,我们发现:随原子层数减小,AlN与GaN表现出从纤锌矿结构→haeckelite（4|8）结构→六方结构的结构相变。haeckelite（4 | 8）结构可以稳定地存在于如下厚度:28≥n＞4（AlN）,18≥ n＞2（GaN）。具有 haeckelite（4 | 8）和六方结构的低维Ⅲ族氮化物内建电场为0,而且4 | 8结构具有类似纤锌矿的良好光学性质。此外,对haeckelite（4 | 8）AlN施加单轴/双轴应力,可以调节材料价带顶的位置,以实现间接带隙和直接带隙之间的转变。