【摘 要】
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酶生物燃料电池(EBFC)可以从绿色、环保、可再生的燃料中产生电能,因此这种新型燃料电池备受关注。然而,目前EBFC的开路电压、输出功率密度和寿命等性能仍然存在较大的改进空间。EBFC存在的缺陷主要有电极表面的酶载量低,酶-电极界面间的电子转移速率低,酶电极稳定性差等。探寻具有较高的酶固载量、较大的比表面积和优异的导电性的新型电极材料,成为这些问题的解决关键。本文以三维石墨烯材料为基础,与金属纳米
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酶生物燃料电池(EBFC)可以从绿色、环保、可再生的燃料中产生电能,因此这种新型燃料电池备受关注。然而,目前EBFC的开路电压、输出功率密度和寿命等性能仍然存在较大的改进空间。EBFC存在的缺陷主要有电极表面的酶载量低,酶-电极界面间的电子转移速率低,酶电极稳定性差等。探寻具有较高的酶固载量、较大的比表面积和优异的导电性的新型电极材料,成为这些问题的解决关键。本文以三维石墨烯材料为基础,与金属纳米颗粒进行复合,构建了两种新型EBFC电极,并对其构筑条件及性能进行了系统研究。具体工作如下:1.将强酸处理后的碳纸进行两步电化学剥离,成功制备了剥离的三维石墨烯自支撑电极,从扫描电镜的结果可以看出碳纸呈现出多层的薄片堆积结构。进一步将金纳米粒子沉积于剥离的碳纸上(HEG-Au),并对沉积时间进行了优化,将HEG-Au作为集流体,用吸附的方法固载酶,制备了基于碳纸为载体的葡萄糖氧化酶修饰电极(HEG-Au-GOx)。使用循环伏安法(CV)研究了所制备材料的导电性,并验证了酶在电极上的直接电化学行为。测试结果表明,剥离的碳纸导电性明显增强。基于HEG-Au-GOx生物阳极与HEG-Au-Lac生物阴极构建了一种新型的自支撑无隔膜的生物燃料电池,表现出较好的电化学输出性能,其开路电位为0.184 V,最大功率密度达103.32μW cm-2。以上结果表明,这种经电化学剥离处理的碳纸可作为一种固定酶的良好载体被广泛应用。2.采用改良的Hummers法合成氧化石墨烯(GO),并通过水热合成法制备了石墨烯气凝胶(GA),这种三维的多孔石墨烯材料具有良好的导电性和化学稳定性,具有形貌可控、易合成等优点,被广泛应用于电化学传感及生物燃料电池的研究中。通过电化学沉积法在氧化铟锡玻璃片(ITO)上沉积一层氧化锌纳米颗粒,滴涂GA后作为基底材料吸附固定GOx,制备了一种光-酶协同催化的生物电极。光被间接用于化学转化,通过激发半导体材料提供电子,从而用于酶的催化步骤。以此酶修饰电极为生物阳极,以Pt片为阴极,葡萄糖为反应燃料构建了酶生物燃料电池,在光照条件下电池有较大的功率密度(18.05μW cm-2)。
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