能带结构是固体材料的核心,不仅与决定材料应用前景的电学、光学性质直接相关,还能反映电子关联、电子-声子耦合、自旋劈裂等诸多微观相互作用。因此,以能带结构研究和调控为主要内容的能带工程一直是一项备受关注且兼具理论和应用研究价值的工作。特别是在种类繁多的层状材料之中,根据其整体物理性质受基本单元层结构与特性支配,并且由基本单元层之间耦合调制的特性,发展出了原子插层、元素替代、应力调控、层数调控等多种能带调控手段。考虑到能带结构实验测量的便捷性以及调控手段对层状材料本身的影响等因素,在本论文中,我们主要选取原子插层、元素替代两种调控手段。本论文利用同步辐射角分辨光电子能谱（ARPES）这一能够直接观测到固体材料中能带结构的有力实验手段,结合基于第一性原理的能带计算、电输运测量、晶体结构表征等一系列实验方法,以层状材料过渡金属二硫族化合物与层状铁基超导体CsFe2As2为对象研究原子插层、元素替代对能带结构调控结果的影响规律。本论文所涉及的多体系电子结构研究不仅可以有效实现对于母体材料能带结构的精准调整,改变其物理性质、拓展其应用范围,还可以为探明诸如原子插层、元素替代等手段对母体材料本征能带结构到底有何影响提供实验依据。具体的研究工作分为以下几个部分:1.金属元素Re插层的ZrSe2体系能带结构研究。利用ARPES探测并比较了 Re0.013ZrSe2和ZrSe2的能带结构,发现插层引入的Re原子为体系提供了额外的电子,使得在ZrSe2中未被占据的导带逐渐被电子填充,从而引发了体系从半导体到金属的相变。同时XRD数据显示层间Re原子的存在改变了母体ZrSe2的层间距,但是整体的能带结构特征没有发生明显变化,表现出近似刚性的能带移动。2.同价Ti元素替代的ZrSe2体系能带结构研究。利用ARPES研究了一系列低掺杂量TixZr1-xSe2样品的能带结构,发现同主族金属阳离子的替代改变了TixZr1-xSe2体系的带隙大小,使得体系由半导体向金属态发生转变,并且价带顶所处的结合能位置与Ti元素掺杂量呈现出线性关系。不仅如此,细致的能带结构比较反映出价带的自旋-轨道劈裂大小也与Ti元素的掺杂量有一定的关系,结合能带理论计算本论文提出了一种合理的解释。3.磁性元素Cr插层的CrTe2体系能带结构研究。利用ARPES直接观测到了室温铁磁性样品Cr插层1T相CrTe2（Cr1.3Te2）的能带结构。通过与母体进行比较,发现插层的Cr原子为受主1T相CrTe2提供了额外的电子载流子,使得体系转变为半金属。此外,该研究还发现自旋的有序排列并未对能带结构产生明显的改变。4.空穴掺杂的铁基超导体CsFe2As2能带结构研究。在铁基超导体CsFe2As2中,通过Cr替代Fe引入了额外空穴,使得体系由3d5.5逐渐向3d5过渡。ARPES表征揭示Cr掺杂样品的费米面对称性发生了改变,并从能带角度解释了 Cr掺杂样品相较于母体CsFe2As2而言的异常输运行为。在整个研究过程中,Co掺杂样品被作为对比,证明了 Cr掺杂样品中发生的变化并不是由于杂质引入或Fe原子缺位造成的。