表面等离激元结构在被激发时产生的表面等离极化激元或者局域表面等离激元具有可以沿金属表面传播或者产生电磁波近场增强的特性。由于表面等离激元的特性,表面等离激元结构在凝聚态物理、材料化学以及生物医学等多个领域具有巨大的应用潜力。在众多等离激元结构中,三维微纳米结构具有能在三维空间上调控电磁场以及更高的集成度等优势,使得它被广泛的应用在生物探测、超材料、量子器件之中。近年来,对于三维表面等离激元结构,尤其是三维纳米间隙和三维折纸结构的制备和应用研究成了一个重要的课题。本文聚焦于通过新的加工手段制备三维结构,并探究这些三维结构的等离激元特性及其在光调控中的应用。首先,为了加工三维纳米间隙,提出了两种克服传统微加工工艺极限的方法:一、利用应力诱导断裂的技术制备悬空纳米间隙;二、利用倾角沉积技术制备纳米间隙。利用这两种方法可以快速的加工基于三维结构的亚10 nm间隙,以提高纳米间隙的场增强能力。此外,这两种加工方法均可以灵活的调控纳米间隙的尺寸并实现大面积加工。表面增强拉曼散射(SERS)的探测结果表明,三维纳米间隙的SERS增强因子达到了10~8,具有单分子探测的能力。并且,制备的纳米间隙也可以应用在光致发光谱增强(SEF)器件中。其次,利用聚焦离子束(FIB)诱导卷曲技术快速地制备了三维卷曲纳米结构。通过调整离子束的能量以及剂量可以连续的调控卷曲结构的半径,最终得到半径低至175 nm的三维结构。并利用透射电子显微镜分析了离子束诱导卷曲的加工机理。另外,提出了三维卷曲-折叠复合结构的制备方法,完善了FIB快速组装技术,明显提高了三维结构的形状控制能力,为三维器件的设计及制备奠定了基础。最后,利用离子束辐照诱导卷曲技术制备了两种三维超材料:一、根据直立谐振环中存在的法诺线型共振,制备了偏振不敏感的超材料,在中红外波段实现了多个高品质因子的共振,品质因子可达98,并研究了结构尺寸与共振频率的依赖关系;二、设计并制备了基于弯曲纳米悬臂梁的单向反射超材料,当光从超材料正面入射时,其反射率接近0;而当光从超材料背面入射时,则具有较高的反射率,其反射率差值可达56%。卷曲超材料的设计与实验结果表明三维卷曲结构在光学领域具有重要的应用价值,也为其他三维器件的设计与加工提供了思路。