【摘 要】
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煤化工行业在中国民经济中具有不可缺失的战略地位,但排放的煤化工废水含有焦油、酚类物质、含氮杂环化合物等,成分复杂,很难被常规的水处理工艺有效降解。本论文的目标污染物为喹啉和吡啶,采用性能稳定、制备简单的ZnO作为催化剂构建光催化体系。为提高ZnO的光催化降解吡啶的性能,一方面通过构建异质结提高光生电子-空穴对的分离率,另一方面将光催化与过硫酸盐高级氧化体系耦合来增加反应的活性物质。主要研究内容及结
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煤化工行业在中国民经济中具有不可缺失的战略地位,但排放的煤化工废水含有焦油、酚类物质、含氮杂环化合物等,成分复杂,很难被常规的水处理工艺有效降解。本论文的目标污染物为喹啉和吡啶,采用性能稳定、制备简单的ZnO作为催化剂构建光催化体系。为提高ZnO的光催化降解吡啶的性能,一方面通过构建异质结提高光生电子-空穴对的分离率,另一方面将光催化与过硫酸盐高级氧化体系耦合来增加反应的活性物质。主要研究内容及结果如下:(1)采用水热法制备了高纯度的片状ZnO材料。以ZnO作为催化剂构建光催化体系,探究不同工艺参数对ZnO光催化降解喹啉的影响。结果表明,在pH=7、ZnO投加量为0.5 g/L时,140 min对20 mg/L的喹啉降解效率达76%,且ZnO在4次循环使用后光催化降解喹啉性能稳定,降解率仅下降6.5%。自由基猝灭实验表明·OH、h+和·O2-在ZnO光催化降解喹啉过程中均发挥了一定作用,其中,·OH是最主要的活性物质。(2)采用溶剂热法合成LaFeO3材料,采用脱水缩合法合成了一系列不同LaFeO3占比的LFO-ZnO复合材料(LFO是LaFeO3的缩写)。不同材料光催化降解吡啶的结果表明10%LFO-ZnO表现出最好的光催化性能。当10%LFO-ZnO投加量为0.5 g/L、吡啶浓度为20 mg/L、溶液pH为7时,140 min对吡啶的降解率可提升至72%,10%LFO-ZnO循环使用4次后吡啶降解率并没有明显降低,表明10%LFO-ZnO光催化性能稳定。自由基猝灭实验表明·OH、·O2-和h+均参与了吡啶的光催化降解,其中发挥主导作用的是·OH。(3)将光催化技术与基于SO4-·高级氧化技术耦合,构建LFO-ZnO/PDS光催化体系来加强对吡啶的降解效果。结果表明,当10%LFO-ZnO投加量为0.5 g/L、溶液pH为7、PDS浓度为0.5 mmol/L时,复合体系140 min对20 mg/L吡啶的去除率可达到91%。4次循环实验后吡啶的降解率仅小幅下降为83.9%,表明10%LFO-ZnO复合材料稳定性良好。自由基猝灭实验表明在LFO-ZnO/PDS光催化体系中产生的活性物质有SO4-·、·OH和·O2-,在该体系中主导作用是SO4-·。
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