以聚合物为碳源的碳纳米材料原位碳化合成具有步骤简单、原料利用率高等优点。目前聚烯烃材料例如聚乙烯(PE)、聚丙烯(PP)已经研究的很透彻，但聚苯乙烯(PS)的成碳效果十分不理想。本研究从催化剂角度对这个问题进行探讨，并发现Ni-Mo-Mg催化剂可大幅度提高PS的成碳率，完善了聚烯烃碳源体系，另外还发现了一种简便新颖的CNTs宏观结构材料的制备方法。　　本实验以PS为碳源，用燃烧法分别制备了Ni、Ni-Mo、Ni-Mg、Ni-Mo-Mg催化剂，系统研究了Ni基催化剂对PS一步碳化制备CNTs成碳率的影响，结合XRD，TEM，SEM，Raman，TPR等表征手段，深入研究了Mo、Mg元素提高CNTs产率的机理。具体为Mo与Ni形成NiMoO4相并减小催化剂尺寸，Mg形成MgNiO2和无形性MgO，提升NiO热稳定性并控制碳溶解度，在1000℃的碳化温度，无需任何碳化助剂仅添加7%Ni-Mo-Mg催化剂就可以达到46%CNTs产率，对于转化PS具有很高效率，这种CNTs结构均匀且石墨化程度高。　　CNTs的实际应用不仅与其同轴结构有关，宏观尺度的状态也会影响到性能好坏。本实验使用Ni-Mo-Mg催化剂、硅树脂和含氢硅油作为助剂共同碳化PS合成了一种新型的具备一定机械强度的CNTs组装体。通过XRD，TEM，SEM，Raman，XPS，FTIR等对其进行表征。结果发现：硅树脂能促进宏观结构形成，含氢硅油明显提升产率，这种组装体主要是由于均匀分布的SiO2交联点将单独的CNTs粘结在一起，SiO2和Si-C键共同增强结构的稳定性。另外使用这种方法制备的CNTs不需要经过表面改性就含有羟基官能团，非常有利于其实际应用。