【摘 要】
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近年来随着全电解水领域的兴起和发展,合金的各项优异功能及新能源行业需求的不断扩大,寻找替代贵金属电解水催化析氢析氧材料的平价替代品显得尤为重要。过渡金属氧化物、过渡金属磷化物也因其优异的催化性能而备受关注,也成为了相关催化材料研究的突破重点。而铜磷合金材料廉价易得,对其进行电化学改性成本较低,实验过程不产生有毒害的成分,因而对铜磷合金材料的开发很有意义。本论文研究内容及结论:（1）电化学选择性腐蚀
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近年来随着全电解水领域的兴起和发展,合金的各项优异功能及新能源行业需求的不断扩大,寻找替代贵金属电解水催化析氢析氧材料的平价替代品显得尤为重要。过渡金属氧化物、过渡金属磷化物也因其优异的催化性能而备受关注,也成为了相关催化材料研究的突破重点。而铜磷合金材料廉价易得,对其进行电化学改性成本较低,实验过程不产生有毒害的成分,因而对铜磷合金材料的开发很有意义。本论文研究内容及结论:（1）电化学选择性腐蚀过程中分别采用强酸、强碱、含Cu2+的Cu SO4为电解液对铜磷合金板直接电化学选择性腐蚀,其电解水析氢析氧效果略强于铜磷合金板,但较Pt/C电极还有较大差距。在此基础上对强碱腐蚀过的合金板进行高温退火处理、强酸溶液和含Cu2+的Cu SO4为电解液中加入碳纳米管后对铜磷合金板进行电化学选择性腐蚀,所得Cu3P-Cu2O、Cu3P@CNTs、Cu2O@CNTs催化产物。其催化效果与强碱、强酸或者含Cu2+的Cu SO4溶液直接选择性腐蚀相比,它比单一过渡金属磷化物、过渡金属氧化物具有较低的析氢过电位、Tafel斜率值及电荷转移电阻,且其工作稳定性较强。改性后的催化材料优异的HER催化效果,也显现了退火、碳纳米管包覆对于材料表观形貌的调控、电子传输能力的提升具有显著效果,展现了改性方法的可行性。（2）阳极溶解的去合金化处理,以含有少量H2SO4的Cu SO4为电解液,随着阳极溶解时间的不断增加,铜磷合金基底板表层覆盖一层灰色磷膜(成分为Ni2P-Ni12P5-Sn4P3-Cu3P)。灰色磷膜的复合成分及其表观形貌为析氢析氧的催化反应提供了更多活性位点,增大了其比表面积。其中电流密度为10m A cm-2时,铜磷合金板在含有少量硫酸的Cu SO4溶液中阳极溶解32min时,对应析氢过电位仅达到72.10m V,对应Tafel斜率值为84.67 m V dec-1。施加电流密度为100 m A cm-2时,灰色磷膜可在强碱溶液中持续电解24h,且稳定性保持不变。同时,阳极溶解所得催化材料与单一过渡金属磷化物催化材料相比,具有较低的析氢析氧过电位,也大致反应了复合过渡金属磷化物比单一TMPs具有较好的电催化析氢、析氧效果。因而将铜磷合金板进行阳极溶解的去合金化处理有望成为一种简单便捷、低成本的电解水催化析氢析氧材料的制备方法。
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