【摘 要】
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动力学是化学反应工程研究的基础之一。在F-T合成反应的工程计算程序中,动力学模型上层的反应器模拟和流程模拟往往不可避免地包含迭代,而过多的迭代层次对数值计算的收敛性极
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动力学是化学反应工程研究的基础之一。在F-T合成反应的工程计算程序中,动力学模型上层的反应器模拟和流程模拟往往不可避免地包含迭代,而过多的迭代层次对数值计算的收敛性极为不利,所以在动力学模型中尽可能避免迭代出现是面向工程应用的动力学模型建模的一个重要原则。
本文在此研究思路的指导下,利用无梯度反应器内反应条件均一的特点,将F-T合成反应动力学模型分解为CO在F-T合成反应、WGS反应中的消耗模型以及合成产物烃分布动力学模型,而后分别进行优化。其中,CO消耗动力学模型从文献模型中挑选而得,烃产物分布动力学模型则经过选择反应路径、适当简化,避免了因求解空活性位浓度而出现的迭代问题,并对模型进行了经验校正。将分别优化好的CO消耗动力学模型和烃产物分布动力学模型进行组合形成综合动力学模型,并将之用于全混流反应器模拟中对综合模型进行检验和鉴别。同时对F-T合成反应等温动力学模型进行了初步的研究。
反应器模拟表明,综合模型可以预测空速和压力的补偿效应;能够正确描述过程变量的变化对烃产物分布的影响;可以预测体系中添加烯烃后,抑制轻质烃特别是甲烷的生成,促进重质烃生成的实验现象;可以预测出口H2/CO比随添加CO2增加而降低的趋势,但对甲烷摩尔选择性降低的实验现象预测效果不够理想。
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