不同硅源MCM-41分子筛的合成及其固定床传热研究

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以十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)为模板剂,以硅酸钠和正硅酸乙酯(TEOS)为硅源,在碱性条件下通过水热合成法合成了MCM-41分子筛。得到硅酸钠体系的最优合成条件为:Si:CTAB:H2O=1:0.3:100, pH=10.5,晶化时间48h,晶化温度120.08;正硅酸乙酯体系最优合成条件为:Si:CTAB:H2O=1:0.3:100, pH=10.5,晶化时间48h,晶化温度130.0℃。用偏铝酸钠合成了掺杂A1的MCM-41,证实杂原子的加入会降低分子筛的结晶度。比较了两种硅源合成工艺的区别,发现在酸用量和晶化温度等方面两者差异明显,用XRD、BET、TG和SEM对合成的样品进行了表征,结果显示两种硅源都能合成高结晶度、高比表面积的分子筛,但硅酸钠体系的样品颗粒更小。对合成的MCM-41分子筛进行了热稳定性和水热稳定性试验,样品在700.0℃条件下晶格仍保持完好,液态水存在时水热稳定性很差,气态水时水热稳定性较好。通过浸渍法制备了Ni-MCM-41催化剂,在固定床中用甲烷化反应初步测试了催化性能,CO的转化率最高达71.3%,CH4选择性最高达79.2%。测定了填充圆柱状MCM-41分子筛固定床中轴径向的温度分布,以拟均相二维模型进行模拟,采用有限差分法与Levenberg-Marquardt法求解模型参数径向有效导热系数(ker)和壁给热系数(kw)。用origin软件最小二乘法拟合出了ker和kw分别与雷诺数(Rep)和Pe的参数关联式,结果显示传热参数分别与Rep和Pe呈很好的线性关系。
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