过渡金属氧化物修饰的Pd基复合催化剂的制备

来源 :昆明理工大学 | 被引量 : 1次 | 上传用户:daisy8598
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直接甲醇燃料电池(DMFC)作为一种新的清洁可移动电源现已成为能源领域研究的热点,阳极催化剂作为DMFC中的核心材料,现今较成熟的是使用Pt作为催化材料,但是Pt本身成本高、资源稀缺、易发生催化剂中毒,为促进DMFC早日实现商业化,降低阳极催化剂成本的同时提升其能量质量密度和能量保持率是DMFC阳极催化剂的研究重点。本论文以光化学还原法为核心制备方法,使用三种不同酸碱性的Pd前驱体,制备获得相对应的碳载钯纳米催化Pdx/MWCNTs;使用氧化镍修饰碳纳米管制备获得Pd/NiOx-MWCNTs催化剂;利用光化学法还原MnPd制备获MnOxPd/MWCNTs催化剂。对其进行了TEM、EDS和XRD表征来研究纳米粒子以及催化剂形貌结构、元素组成等,使用循环伏安法(CV)和时间电流法(i-t)电化学测试手段研究其催化氧化甲醇的催化活性和催化稳定性。研究结果表明:在本文条件下,1)酸碱性不同的三种前驱体均能使用紫外光照还原,Pd纳米粒子粒径较小,尺寸大约4nm,且在MWCNTs表面负载分散均匀,所得催化剂均表现出良好的催化性能;2)制备得到的Pd/NiOx-MWCNTs催化剂与未经氧化镍修饰处理过的Pd/MWCNTs催化剂相比,具有更为优异的催化性能,尤其是催化稳定性提升十分明显,当Pd纳米粒子的负载量为20%时,Pd与NiOx的摩尔比为1:2是NiOx的最佳含量;3)对乙酸锰使用丙酮-PEG-紫外光照的光化学还原体系可以成功制备得到非晶态的纳米针状锰的氧化物,尺寸较小,宽度仅为7nm,制备得到MnOxPd/MWCNTs催化剂,循环伏安测试中质量电流密度为1614mA/mgPd,大约是没有加入MnOx的Pd/MWCNTs催化剂的2倍,商业Pd/C催化剂的4倍。
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