【摘 要】
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自从第一次和第二次工业革命以来,新的发明和技术给现代社会带来了极大的便利。大多数先进的技术依赖于碳基燃料,如煤、天然气和石油等,这些有限资源的耗尽及其对环境的影响促使各种研究人员寻求替代能源。电解水制氢技术是解决能源危机和环境问题的最重要技术手段之一。电解水是双电极系统,阴极部分进行析氢反应(HER),阳极部分进行析氧反应(OER)。然而,限制这些电解制氢体系不能广泛应用的一个重要原因是其缓慢的动
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自从第一次和第二次工业革命以来,新的发明和技术给现代社会带来了极大的便利。大多数先进的技术依赖于碳基燃料,如煤、天然气和石油等,这些有限资源的耗尽及其对环境的影响促使各种研究人员寻求替代能源。电解水制氢技术是解决能源危机和环境问题的最重要技术手段之一。电解水是双电极系统,阴极部分进行析氢反应(HER),阳极部分进行析氧反应(OER)。然而,限制这些电解制氢体系不能广泛应用的一个重要原因是其缓慢的动力学反应。过去的几十年里,电解水中通常使用贵金属Pt和Ir/Ru基电催化剂来分别降低HER和OER的活化能垒,推动电化学反应。令人遗憾的是,有限的储量和高昂的成本严重阻碍了这些贵金属在电解水领域的大规模商业应用。鉴于上述发现,我们围绕着钴基尿素配合物钴基尿素配合物为基础,制备了 Co基氮掺杂碳纳米管复合材料,并研究其作为催化剂在电解水方向的应用。本文主要工作内容如下:1、以钴基尿素配合物钴基尿素配合物为前驱体,与H2PtCl6的乙醇溶液混合,在惰性气体中高温加热得到封装PtCo合金纳米颗粒的氮掺杂碳纳米管(PtCo/NC)。其中PtCo/NC-600在酸性和碱性介质中都表现出优异的HER催化性能和稳定性。在电流密度达到10mAcm-2时,PtCo/NC-600在酸性介质中的HER过电位为22 mV,在碱性介质中的HER过电位为34 mV,低于商业Pt/C。并且,酸碱介质中,PtCo/NC-600在长时间稳定性测试中表现出优异的稳定性。2、将钴基尿素配合物前驱体和过渡金属离子M2+(M=Fe2+/Ni2+/Mn2+),通过超声处理分散在乙醇溶液里,再通过两步程序化加热处理得到包裹钻基多金属合金/氧化物纳米颗粒的氮掺杂碳纳米管(CoM@CNTs)。在碱性介质中,CoNiFe/MnO@CNTs材料表现出良好的HER和OER电化学性能,当电流密度达到10 mA cm-2时,其HER的过电位为122 mV,OER的过电位为275 mV。在伏安循环和恒电流测试中,CoNiFe/MnO@CNTs也表现出优良的催化稳定性。
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