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光催化剂TiO2由于价廉、性能高以及安全性,在大气/水污染净化治理等环保领域的应用越来越广,愈发受到重视。从Kasuga等报道了关于水热法合成钛酸纳米管以来,大比表面积和高孔体积的钛酸纳米管,由于具有独特的微结构而成为有前景的研究领域。然而钛酸纳米管结晶度很低,没有光催化活性。因此,利用钛酸纳米管为前驱体制备高光催化活性的TiO2成为近年光催化领域的挑战和热点。本文以制备高光催化活性TiO2为目的,以钛酸为前驱体,采用水热法合成F掺杂和La、F共掺杂2种体系光催化剂,光催化活性均优于P25。通过粉末X射线衍射、扫描电镜、红外光谱、光电子能谱、紫外-可见漫反射光谱以及光催化降解甲基橙溶液进行结构、性能表征。本文主要工作如下:
1、以钛酸纳米管为前驱体,通过水热法,利用H2O、HNO3、KBF4以及HNO3+KBF4的四种水热媒介溶液,制备高结晶度高光催化活性的TiO2。分析了不同水热媒介对结晶度和光催化活性的影响,探讨了HNO3+KBF4水热媒介性能最优的原因。结果表明,HNO3+KBF4水热媒介,增大了TiO2表面羟基基团含量,得到的TiO2光催化活性最高,是P25的2.4倍。
2、以钛酸纳米管为前驱体,在HNO3+KBF4溶液中,140～220℃低温下,成功制备了高结晶度高光催化活性的F-TiO2。结果显示,随着水热温度的提高,结晶度以及表面羟基含量提高,其中,180℃水热制备的F-TiO2,表面羟基含量大,呈现高光催化活性,是P25的2.4倍。因此,水热最佳温度为180℃。
3、以La掺杂的钛酸纳米管为原料,采用水热法,以HNO3+KBF4为水热媒介,制备了(La,F)-TiO2光催化剂。讨论了La,F的协同作用对光催化剂(La,F)-TiO2活性的影响:以TiO2-xFx形式存在的F增加了表面羟基,以La2O3形式存在的La抑制了表面载流子的复合,延长了载流子寿命,提高了光催化效率。(La,F)-TiO2光催化活性最高,表观速率常数是P25的3.96倍,是F-TiO2的1.6倍。