聚氨酯材料具有结构易调控和物理性能优异的特点,目前已被广泛应用于汽车零部件、涂层、家电和航空航天等领域。聚氨酯材料在使用过程中避免不了由于外力造成的物理损伤,这会降低材料的使用安全性并且缩短材料的使用寿命。自修复材料是指能够在特定条件刺激下或自发的修复自身物理损伤进而恢复其原始性能的一种材料。如果能够赋予聚氨酯材料自修复能力,将会对进一步扩展聚氨酯材料的应用广度具有特殊的意义,但如何设计兼具优异力学性能与出色自修复效率的自修复聚氨酯材料是一个亟待解决的问题。本论文从聚氨酯材料结构设计的角度出发,将结合能高且动态性能优异的四重氢键结构引入聚氨酯体系,制备了一系列高强度自修复聚氨酯材料。四重氢键结构的引入,大大提升了聚氨酯材料的力学性能,还赋予了材料热响应型的自修复能力。在此基础上,我们又将Diels-Alder化学交联网络引入体系中,基于两种动态网络的协同作用,最终得到了同时具有超高强度与高修复效率的自修复聚氨酯材料。除此之外,我们还探究了四重氢键作用在粘接材料中的应用潜力,本论文的主要研究内容和结论如下:1.具有四重氢键网络的自修复聚氨酯材料我们通过将四重氢键单元（UPy）作为扩链剂引入聚氨酯主链,制备了一系列具有动态交联网络的自修复聚氨酯材料。研究发现,随着四重氢键密度的增加,聚氨酯分子链间的相互作用力逐渐增大,力学强度也随之升高,这是聚氨酯大分子网络中形成了基于四重氢键的的三维物理交联网络所带来的结果。四重氢键结构还可以在材料受到外力时充当能量耗散单元,其动态的断裂与重组使得材料的韧性大大提升。SHP-75样品的力学强度达到27.0 MPa,韧性可以达到111.37 MJ/m3,同时该样品的断裂伸长率达到了 1300%。四重氢键单元作为材料的自修复开关在受热条件下可以被打开,修复实验表明,SHP-75样品在修复24 h后其自修复效率可以达到100%。当修复温度提高至100℃,3h后SHP-75样品的自修复效率即可达到100%。2.基于双重动态网络的自修复聚氨酯材料在上一工作基础上,我们就如何进一步提高材料的力学性能展开了研究。受肌联蛋白的双重网络结构启发,我们利用仿生的策略,将四重氢键物理交联网络和Diels-Alder（D-A）化学交联网络同时引入聚氨酯体系,制备了具有双重动态网络的高性能自修复聚氨酯材料。通过控制双重动态网络的比例,材料的力学性能可以被轻易地调节。在这样一个双重网络体系中,D-A化学交联的存在一方面可以提高材料的强度;另一方面可以起到稳定聚氨酯网络结构的作用,从而提高四重氢键单元在网络中断裂与重组的效率,使得材料的韧性进一步增强。基于双重动态网络的协同增强效应,该工作最终得到的最佳聚氨酯样品F50U50-PU具有51.9 MPa的高拉伸强度、930%的优良断裂应变、166.7 MJ/m3的超高韧性和91.2%的高自修复效率。并且由于双重动态网络的热可逆性,材料还具有可回收再加工的性质。经过三次的粉碎/热压循环过程后,样品依然能够保持着和初始样品相当的力学性能表现。3.高性能水性自修复聚氨酯材料粘接材料与被粘接基底之间的作用力主要依赖于氢键和范德华力等分子间作用力。而UPy单元之间可以形成丰富的氢键作用,本章工作对于四重氢键作用在粘接方面的应用进行了探究。我们以DMPA与UPy作为混合扩链剂,利用“丙酮法”制备了一系列具有四重氢键结构的水性聚氨酯胶膜材料。与不含四重氢键的对比样品相比,引入UPy基团的胶膜材料的力学性能得到了大幅提高,其中2/3-WPU的拉伸强度为最大值32.8 MPa,断裂能也达到了最大值150.1 MJ/m3。选用乙醇作为该材料的室温修补剂,将完全切断的样品在室温下修复12 h后材料的修复强度可以达到28.4 MPa,修复效率为86.6%。将2/3-WPU作为胶膜粘接板材,被粘接的钢板间的剪切强度可以达到2.1 MPa,被粘接的木板间的剪切力超过了 4.0 MPa。当利用钢板之间的初始胶体进行二次粘接时,剪切力可以恢复至初次粘接值的62.2%,因此该材料具有在作为自修复胶膜应用的潜力。