橡胶是一种应用广泛的高分子材料,是现代工业的基石之一,本论文围绕氧化石墨烯的表面修饰,提高氧化石墨烯与橡胶聚合物基质中的界面相容性,利用石墨烯优异的力学、气体阻隔、热稳定性赋予石墨烯/橡胶复合材料优异的综合性能。在本文的第二章中,我们使用三亚乙基四胺（TETA）对氧化石墨烯同时还原和表面功能化,通过简单的化学接枝反应获得rGO-TETA。rGO-TETA可以再分散到水中以获得稳定且均匀的rGO-TETA水分散体。然后通过乳液混合和共凝聚工艺制备出NBR/rGO-TETA橡胶复合材料。三亚乙基四胺基团提高了石墨烯与极性丁腈橡胶之间的界面相互作用,得到的NBR/rGO-TETA橡胶复合材料具有优异的力学性能。在第三章中,我们注意到现有的石墨烯补强橡胶聚合物的工作的关注点在于研究石墨烯与橡胶聚合物基质之间的关系,而忽略了橡胶复合物的制备过程中往往会大量使用一些传统填料,例如炭黑、二氧化硅等,对于丁腈橡胶,炭黑（CB）是一种不可或缺的增强剂,在提高橡胶综合性能方面具有很大优势。在橡胶制品中加入大量的炭黑,获得相同质量的胶料时,橡胶聚合物用量大大降低,进而提高了经济效益。因此,石墨烯-炭黑-橡胶三元复合体系的研究具有良好的应用前景,但据我们所知,相关工作鲜有报道。这种三元复合体系给石墨烯的表面修饰工作带来了更大挑战,在这工作中,将双-（三乙氧基硅基丙基）-四硫化物单体（BTESP）在磷酸的催化下在GO纳米片表面原位聚合成一种新型超支化聚合物[标记为HSi-GO,HSi表示超支化双-（三乙氧基硅基丙基）-四硫化物]。HSi极大地改善了氧化石墨烯与丁腈橡胶/炭黑（NBR/CB）复合材料之间的界面相容性,HSi-GO可以在NBR/CB复合材料中的均匀分散。此外,HSi的多硫基团在热压下可以与橡胶分子的双键反应,增加了交联网络的复杂性。与NBR/CB和GO/NBR/CB复合材料相比,制备的HSi-GO/NBR/CB复合材料的力学性能显着提高。在第四章中我们设计并合成了一种锚定在GO上的新型超小巯基丙基掺杂的二氧化硅化合物（HS@SiO2-GO）,大大增加了 GO的比表面积和二氧化硅纳米粒子与橡胶聚合物基体的结合能力。有趣的是,我们可以通过调整硅源原料中（3-疏基丙基）-三甲氧基硅烷（MPTS）和四乙氧基硅烷（TEOS）的比例,将二氧化硅的形态从球形颗粒变为片层结构。结果表明,巯丙基掺杂策略可以减小SiO2颗粒的直径,限制SiO2在GO表面的聚集,巯丙基掺杂二氧化硅中硫醇基团可以与橡胶聚合物双键发生加成反应,提高了氧化石墨烯和橡胶基质之间的界面作用,在高碳黑含量下,仅向NBR/CB复合材料中添加1 wt%的HS@SiO2改性GO即可显著提高NBR/CB的力学性能。在第五章中,我们在之前工作的基础上系统的研究了在氧化石墨烯（GO）片上原位生长乙烯基掺杂的二氧化硅纳米杂化填料（V@SiO2）对非极性丁苯橡胶（SBR）的力学和热稳定性等的影响,表征了乙烯基掺杂的二氧化硅纳米杂化填料中乙烯基含量对纳米二氧化硅形貌与比表面积的影响,与之前所报道的传统的SiO2-GO杂化填料相比,这种乙烯基掺杂的二氧化硅纳米/氧化石墨烯杂化填料（V@SiO2-GO）填充的SBR复合材料具有优异的力学性能和耐热老化能力。在第六章中,受第三章工作的启发,我们在水分散的二氧化硅表面接枝双-（三乙氧基甲硅烷基丙基）-四硫化物（BTESPT）的超支化聚合物,得到的产物记为HSi-SiO2,该产物能在水溶液中均匀分散,并且该聚合物含有丰富的四硫键,能够在橡胶热压过程中提供硫自由基促进橡胶硫化交联,替代硫磺的作用,我们将HSi-SiO2和GO的水分散液与丁苯橡胶（SBR）乳液混合,利用一步水热还原自组装方法,构建了 HSi-SiO2填充的三维石墨烯/橡胶聚合物复合材料（3D HSi-SiO2/rGO-SBR）,在经过热压处理后,得到的复合材料具有高导热性与导电性,并且克服了三维石墨烯/橡胶弹性体材料拉伸强度和回弹性差的缺点,为三维石墨烯/聚合物弹性体材料的设计提供了新的思路。