【摘 要】
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缺陷在决定材料性能方面发挥着重要的作用。特别是,在低维体系中,缺陷对材料的光子、电子的运动及其调控的作用更为显著。为了使二维材料的功能最大化,对缺陷的深入理解和精确处理是必不可少的。六方氮化硼（h-BN）是典型的层状二维材料,在催化剂、光电子和半导体器件领域具有广阔的应用前景。hBN是超宽禁带半导体材料（>6 e V）,具有丰富的缺陷中心,为深入研究缺陷类型,精准的控制缺陷以及调制光电性能提供了理
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缺陷在决定材料性能方面发挥着重要的作用。特别是,在低维体系中,缺陷对材料的光子、电子的运动及其调控的作用更为显著。为了使二维材料的功能最大化,对缺陷的深入理解和精确处理是必不可少的。六方氮化硼（h-BN）是典型的层状二维材料,在催化剂、光电子和半导体器件领域具有广阔的应用前景。hBN是超宽禁带半导体材料（>6 e V）,具有丰富的缺陷中心,为深入研究缺陷类型,精准的控制缺陷以及调制光电性能提供了理想的平台。本论文采用化学剥离手段制备了二维h-BN原子薄层,厚度约为1-3个原子层;在高真空环境中,采用氢等离子体辐照的手段在二维h-BN原子薄层的表面可控制备了缺陷,系统地探究了氢等离子体辐照工艺参数对h-BN发光性质的调控,展示了h-BN室温下的光致发光光谱（PL）从紫色到绿色的光谱演变;借助高分辨电子显微镜观察到硼空位和氮空位缺陷浓度随着氢等离子体中使用的氢气流量升高而单调增加,获得氢等离子体在h-BN表面的缺陷中心产生的统计规律;结合能谱、振动光谱和吸收光谱的测试结果,发现h-BN的表面上引入了羟基-OH官能团,并引起了光学禁带的变化;理论计算的结果表明,随着氢等离子体辐照的逐步增强,在导带边缘附近产生大量低活化能的浅电子态,导致束缚激子态强烈离域。基于对氢等离子体辐照调控缺陷的实验观察及其对光致发光的实质性影响和第一性原理理论预测的联合表征,确认了缺陷中心以及发光机制。这些发现为调控h-BN以及其他2D材料的光学活性缺陷中心提供了一条简单、有效的途径,并为未来原子级光电器件的研制提供了新的思路。
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