论文部分内容阅读
直接甲醇燃料电池由于结构简单、能量转化率高、适用范围广、无污染等优点,有望在许多应用领域替代化石能源,而备受重视。然而如何进一步提高Pt催化剂活性及利用率,开发高性能、低成本的催化剂,仍是甲醇燃料电池商业化中亟待解决的问题。本论文着重开展针对直接甲醇燃料电池阳极催化剂的优化制备、及其相关的载体材料的前期处理和功能化研究。主要内容如下:（1）对Vulcan XC-72炭黑载体材料进行有针对性的化学处理,改变其表面性能,以利于高分散、高活性Pt催化剂的制备。由于化学处理后的炭黑载体表面以氧化基团为主,难以有效吸附催化剂前驱体[PtCl6]2-离子,我们提出并实施了改变载体荷电性质的研究方案。结果表明,以氧化处理后的炭黑为载体所制备的Pt催化剂,其催化活性及稳定性明显提高。同时,通过对比实验发现,以经过不同程度氧化处理的炭黑为载体,所制备催化剂的催化性能有明显差别。氧化程度越高,催化剂催化活性越强。这不仅是因为氧化程度高的载体吸附[PtCl6]2-离子能力增强,导致Pt催化剂的分散性提高,同时也在一定程度上证实,这些氧化基团的存在对甲醇催化氧化有更好的促进作用。（2）利用多壁碳纳米管（MWCNTs）作Pt催化剂载体材料,首先对其进行电化学氧化处理,以增加碳管表面的亲水性和活性基团。然后采用先在氧化电位下聚集Pt（Ⅳ）络合物,再在酸性溶液中电化学还原的步骤,制备了分散性良好的Pt催化剂,并通过TEM、XRD等表面物理分析手段,对Pt催化剂微粒的粒径、分散状态及晶体结构等特点进行了表征。（3）使用具有富含羟、氨基结构特征的壳聚糖对多壁碳纳米管进行表面功能化,制备了壳聚糖包覆的多壁碳纳米管（c-MWCNTs）材料,并以此作载体通过浸渍法和溶胶法制备了Pt/c-MWCNTs催化剂。通过对比MWCNTs及c-MWCNTs作载体制备的催化剂的形貌及催化性能,结果发现用c-MWCNTs作载体制备的Pt催化剂,其分散性、催化活性等性能指标明显优于用未功能化的MWCNTs作载体的情况。同时对比两种不同方法制备的催化剂的形貌及催化活性,结果表明使用溶胶法制备的催化剂的分散性更好,催化活性更高。