京津冀地区细颗粒物爆发增长事件的气溶胶化学过程及气象因素的研究

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由于社会经济的发展、人口和机动车的增加,人为排放污染物也越来越多,近三十年,中国东部地区的霾污染愈发严重,当霾污染发生时,大气中的污染物主要表现为细颗粒物(PM2.5)浓度严重超标,虽对其研究已取得相应成果,但对于细颗粒物的形成机制和演变尚未完全了解,特别是在确定导致PM2.5质量浓度爆发性增长的主要影响因素方面。目前关于pM2.5爆发增长事件的工作,很少对总体时间模式进行研究。因此,使用长期在线观测数据并详细地比较京津冀地区不同年份的排放和气象条件,对于更好地阐明排放和气象条件的变化对霾污染的影响至关重要。为了解京津冀地区细颗粒物爆发增长事件的气溶胶过程和气象因素,本研究使用2013-2017年期间的在线PM2.5数据在北京、石家庄和天津地区进行事件的筛选,细颗粒物爆发增长事件我们定义为:在几个小时以内(通常为9h),PM2.5小时均值浓度从几十微克每立方米(初始浓度小于75μg/m3)快速上升至几百微克每立方米(峰值高于150μg/m3),并依据事件的持续时间,将事件进一步划分为三种类型,3h、6h和9h事件。总结其年际及季节变化规律,并结合同时期气态前体物、水溶性离子及气象观测数据,探讨细颗粒物爆发增长事件的污染特征及其气象成因。在2013-2017年观测期间,发生在北京地区的细颗粒物爆发增长事件最多(132次),其次是石家庄地区(125次),天津地区(71次)最少。细颗粒物爆发增长事件的年际变化和细颗粒物的年际变化一致,均有着逐年下降的趋势。北京地区和天津地区主要以9h事件为主,而石家庄地区以6h事件为主。“非爆增”污染天年际变化也呈现出逐年下降趋势,清洁天则是逐年上升趋势。在季节变化中,细颗粒物爆发增长事件多发生在秋冬季,“非爆增”污染天多发生在冬季,清洁天则夏季居多。在同一季节的年际变化中,在天津地区PM2.5浓度高值都有着较高的SO2浓度,而北京地区PM2.5浓度高值都有着较高的CO浓度,但事件发生时都有着较高的相对湿度和较低的风速,石家庄地区事件发生时的PM2.5浓度高值有着较高的SO2和NO2浓度。在季节变化中,秋冬季事件爆发时的PM2.5浓度较高,主要是因为在冬季受北方使用燃煤采暖的影响,三种类型的细颗粒物爆发增长事件冬季SO2的浓度明显高于其他季节,另外,冬季温度低,气压高,大气边界层较低,湍流运动和空气对流偏弱,加之冬季多发生逆温现象增加了大气的稳定度,故冬季发生细颗粒物爆发增长事件的次数较多。北京地区3h事件受到东南风向污染输送的影响较大,而9h事件和“非爆增”污染天则是局地源的贡献较大,另外,6h事件受到局地源和区域输送的共同影响。在对区域源和局地源的分析中发现,区域输送对北京市细颗粒物爆发增长事件有着重要的影响。同时,北京地区9h事件发生频率有着显著下降,表明静稳条件和区域输送条件下的细颗粒物爆发增长事件发生时间都逐渐缩短。天津则是局地源对细颗粒物爆发增长事件有着较大的贡献,且静稳条件下6h事件发生频率有着显著下降,3h和9h事件变化不是很明显,即表明天津地区在静稳条件下细颗粒物爆发增长事件发生时间延长。对北京和天津地区静稳和区域输送条件下,对于细颗粒物爆发增长事件气态前体物的变化分析发现交通源的排放对事件的发生有重要的影响,区域输送条件下的潜在源区分析结果表明,北京地区和天津地区的污染源主要来自南部地区。北京地区局地和区域输送条件下的6h事件主要以SNA(SO42-、NO3-和NH4+)为主。对于北京地区静稳条件下6h事件中的案例分析得到,移动源对于6h事件有着重要的影响,且6h事件主要是受到一次排放和二次转化的影响。
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