SAPO-34基复合膜的制备及其在气体分离中的应用

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SAPO-34分子筛膜及炭膜作为一种新型的气体分离膜材料,具有发达的、可筛分气体分子尺寸的纳米级超细微孔结构、较高的化学稳定性、热稳定性和结构稳定性。因此,基于SAPO-34沸石分子筛,制备出结构和气体分离性能优良SAPO-34分子筛膜及SAPO-34/炭复合膜用于气体分离领域是具有重大意义的。使用传统的水热合成法制备出了立方体块状的SAPO-34分子筛。以四乙基氢氧化铵为模板剂,初始凝胶摩尔比:Al2O3:P2O5:SiO2:TEAOH:H2O=1:1:0.6:2:70,合成温度为200℃,水热晶化时间为24h。在此条件下制备出的SAPO-34分子筛为立方体晶型,平均尺寸为350nm左右,具有典型的Ⅰ型吸附等温线,其平均孔体积为0.195cm3/g,比表面积为527.8m2/g。通过二次生长法以四已基氢氧化铵与二正丙胺双模板剂制备SAPO-34分子筛膜并过离子溶液修饰表面。最后通过扫描电镜以及单气体渗透表征结果表明SAPO-34分子筛膜表面平整连续致密,且无晶间孔缺陷。将SAPO-34分子筛晶体引入炭膜中制备出了SAPO-34/炭复合膜。在前驱液中分子筛质量分数为2%,酚醛树脂含量为30%,在氧化铝载体管内真空度为0.05MPa经过两次提拉后经高温炭化制备出的复合膜表面平整无明显缺陷。通过混合气体分离性能测试表明,在298K下,压降为10KPa时SAPO-34对H2/CO2的分离因子为6.76,H2和CO2的渗透率分别为5.5×10-7mol/m2sPa和0.81×10-7mol/m2sPa。通过将SAPO-34晶种引入到酚醛树脂溶液中,经高温炭化制备出的SAPO-34/炭复合膜对H2/N2的分离因子达到了26.46。H2和N2的渗透率分别为1.88×10-77 mol/m-2s-1Pa-1和3.19×10-88 mol/m-2s-1Pa。
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