【摘 要】
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目前,人类生产活动产生大量的CO2对于环境和人类的身体健康带来的不利影响引起了人们广泛的关注,这是一个我们面临的全球问题,而CO2的捕集与封存技术是阻止CO2浓度快速上升的有效途径。膜分离技术因其操作简单,效率高,耗能低,占地面积小等优势,被认为是一种极具潜力的CO2选择去除技术。如今大部分的膜材料都为聚合物材料（如聚酰亚胺）,尽管其通常具有高的选择性,但气体的渗透通量偏低。因此,本课题从分子设计
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目前,人类生产活动产生大量的CO2对于环境和人类的身体健康带来的不利影响引起了人们广泛的关注,这是一个我们面临的全球问题,而CO2的捕集与封存技术是阻止CO2浓度快速上升的有效途径。膜分离技术因其操作简单,效率高,耗能低,占地面积小等优势,被认为是一种极具潜力的CO2选择去除技术。如今大部分的膜材料都为聚合物材料（如聚酰亚胺）,尽管其通常具有高的选择性,但气体的渗透通量偏低。因此,本课题从分子设计角度出发,首先设计合成出一种新型二胺单体,并以此来合成一系列的型聚酰亚胺,然后以三种含有大量的有机结构的MOF和COF材料作为填料制备新型混合基质膜,既保持较高的CO2选择性,同时又提高CO2的渗透通量,为CO2的膜分离在工业化应用中起到了探索的作用。主要研究内容包括:（1）利用新型二胺单体3FDPA和多种商品化的二酐单体聚合得到一系列的新型聚酰亚胺,测试并比较了聚酰亚胺的热稳定性,疏水性能,溶解性能和气体分离性能。结果表明合成的聚酰亚胺的热稳定优异,疏水性强,溶解性能良好。（2）采用溶剂热法合成了UiO-66-NH2纳米材料,此材料具有较高的CO2吸附性能。将合成的UiO-66-NH2纳米颗粒分散在综合性能优异的聚合物基质中（PI-1）,制备了一系列的含有不同量UiO-66-NH2的PI-1/UiO-66-NH2（x）混合基质膜。UiO-66-NH2的较大的比表面积和PI-1基质产生的协同效应同时提高了CO2的渗透通量。与纯PI-1膜相比,由10wt%UiO-66-NH2填料组成的混合基质膜的CO2渗透通量提高了99.4%,达到了19.72 Barrer,CO2/CH4的选择性为53.4。（3）利用三聚氰胺对UiO-66-NH2进行功能化修饰,得到UiO-66-NH2@Me纳米材料。相比于UiO-66-NH2,其仍保持优异的热稳定性,较大的比表面积和独特的孔隙结构,同时含有更多的氨基基团和含氮位点。将UiO-66-NH2@Me材料引入到聚合物PI-1中制备混合基质膜。PI-1/UiO-66-NH2@Me（x）混合基质膜的CO2渗透通量为16.83Barrer,CO2/CH4的选择性为57.12,相比于PI-1,分别提升了70.17%和9.17%。（4）通过席夫碱反应合成了共价有机骨架（COF）GDX-1。在此基础上,制备了PI-1/GDX（x）混合基质膜。结果表明,GDX-1在PI-1基质中分散良好,填料的加入对PI-1的结构和热稳定性基本没有影响,并且随着GDX-1的增加,CO2和CH4的渗透系数增大,与纯PI-1膜相比,PI-1/GDX（10）的CO2/CH4的理想选择性增加了19.07%,CO2的渗透通量增加了130%。
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