粉煤灰年产量超过5亿吨,综合利用率低,大量堆存产生严重的环境问题。近年来粉煤灰的资源化利用逐渐向精细化和多样化方向发展,粉煤灰中Al₂O₃含量超过30%,同时富含约50%SiO₂,因此元素提取利用是提高粉煤灰综合利用率的重要方向之一。酸法技术可实现粉煤灰中氧化铝的高效提取,而铝硅强化分离是提高铝利用率的关键环节。与此同时,提铝之后剩余含硅资源的利用成为进一步提高粉煤灰高值化利用的基础。本文主要针对粉煤灰酸法提铝过程SiO₂转化分离与含硅资源高值化利用的问题,开展粉煤灰中SiO₂强化分离与含硅资源可控制备硅基材料的研究。提出一步法利用提铝酸渣制备白炭黑、无模板溶胶-凝胶法利用预脱硅液与提铝酸渣制备介孔氧化硅两条工艺路线,将为粉煤灰酸法高效提铝及SiO₂的资源化利用提供技术支撑。主要研究如下:（1）针对非晶相氧化硅分离过程,开展酸浸预处理结合EDTA络合方式强化粉煤灰脱硅的研究。考察NaOH浓度、浸取温度、EDTA添加量等对预脱硅率的影响;基于此,进一步研究脱硅过程矿相转变及强化脱硅机理。研究表明脱硅过程主要是脱除粉煤灰中无定形氧化硅与非晶相铝。酸浸预处理去除部分可溶性铝,降低了碱浸过程铝的溶出率,与此同时,添加EDTA可有效络合碱浸液中铝,降低羟基方钠石生成机率,使预脱硅率由38%提高至58%。（2）采用Box-Behnken实验设计方法考察并优化提铝酸渣分离的工艺条件,结果表明该方法可有效预测盐酸浓度、反应温度与反应时间对提铝酸渣分离效率的影响。其中,盐酸浓度与反应温度是显著因子,优化条件下提铝酸渣中SiO₂含量达到85%。此外,开展表面活性剂作用下铝硅强化分离研究,分析表明阳离子型表面活性剂CTAB与非离子型表面活性剂PEG之间的偶极-离子作用显著提高硅酸胶体的沉降速率,改善其与杂质离子的分离效果,提铝酸渣过滤水洗时间最短为3 min,纯度达到92%。（3）开展了粉煤灰提铝酸渣一步法制备白炭黑研究,提出表面活性剂辅助沉淀法工艺,优化条件下得到的白炭黑产品粒径为3.20μm,DBP吸收值为3.16 cm³/g,比表面积为404 m²/g。考虑原料不稳定性因素,研究了钙、铁杂质含量对白炭黑制备的影响机制,发现原料中Fe₂O₃与CaO含量增高,焙烧产物中出现Ca₂Fe₂O₅物相,影响白炭黑纯度。当粉煤灰中CaO和Fe₂O₃含量分别低于6%、15%时,可采用一步法利用提铝酸渣制备白炭黑。在此基础上,进一步利用硅烷偶联剂疏水部分的空间位阻作用改善白炭黑分散性能,白炭黑粒径可降至557 nm,在乙醇中Zeta电位的绝对值达到36.43 mV。（4）开展了以预脱硅液和提铝酸渣为原料,无模板条件下溶胶-凝胶法可控制备介孔氧化硅的研究。考察了硅酸钠溶液性质、合成条件对介孔氧化硅孔结构性质的影响,优化条件下得到比表面积高达690 m²/g的介孔氧化硅。研究了介孔氧化硅孔结构的演变机制,结果表明控制体系中硅酸胶体的聚合反应速率与反应程度可以控制介孔氧化硅孔结构变化。基于此,以介孔氧化硅作为载体材料进行表面改性,研究其孔结构性质对Pb²⁺吸附性能的影响,最大吸附容量达到330 mg/g。材料比表面积和孔容是影响其吸附容量和吸附速率的关键因素。吸附动力学研究表明Pb²⁺的吸附速率受膜扩散阻力和颗粒内扩散阻力的控制。