生物膜填料塔烟气同步脱硫脱氮的微生物学机理研究

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烟气中的二氧化硫和氮氧化物因排放量大、危害性大,一直广受人们的重视。生物膜填料塔烟气脱硫脱氮技术具有运行费用低、能耗少、二次污染少等优势,应用前景广阔。传统生物膜填料塔存在因微生物产酸而处理低效且耐受浓度低等问题,而嗜酸微生物能够克服这些缺点。目前的烟气脱硫脱氮研究集中于SO2或NOx单独脱除、优化操作参数等方面,而酸性条件下烟气同步脱硫脱氮的研究较少,且受限于极端酸性条件下微生物的核酸提取困难,尚缺乏有关微生物群落的分析以及烟气脱硫脱氮机制的研究。因此,本论文通过设置酸性条件下的生物膜填料塔处理烟气中的SO2和NOx,考察不同烟气类型的反应器在不同烟气浓度下的长期运行效果,并对极端酸性条件下的微生物DNA提取方法进行优化,进而对不同烟气浓度、类型及空间尺度下的微生物群落进行分析以确定关键功能菌种。通过宏基因组测序探究微生物发挥同步脱硫脱氮功能的分子机制,并进一步构建出优势菌种的基因组草图,从基因组上去分析优势物种对反应器脱硫脱氮的贡献,为后续优势菌种的筛选培养和进一步改良提供理论基础和科学依据。研究结论如下:研究了不同烟气条件下反应器运行效能,设置了三组生物膜填料塔:单独脱硫、单独脱氮、同步脱硫脱氮反应器,考察其在低(SO2:~1800mg/m3,NOx:~1300 mg/m3)、中(SO2:~3100 mg/m3,NOx:~2150 mg/m3)、高(SO2:~3500 mg/m3,NOx:~2550 mg/m3)三个进气浓度梯度(在低进气浓度,还设置了空白同步脱硫脱氮反应器)下的长期运行效果,分析了不同烟气浓度下微生物的活性变化。研究结果表明:同步脱硫脱氮反应器在三个烟气浓度下,对SO2和NOx去除率均约为99.5%和70%,显著优于单独脱硫的去除效果,和空白填料塔相比,44.8%和57.6%是来自微生物的作用。单独脱氮反应器在NOx进气浓度提升后显示去除效率上升,可能是由于其中的微生物特化导致。在提高烟气浓度之后,单独脱硫和脱氮反应器的微生物活性无显著性变化,而同步脱硫脱氮的微生物活性显著性降低,显示高负荷导致其微生物活性降低。研究得到了一种适用于极端酸性条件下的DNA提取方法,其具体步骤为:先使用pH为4~5的稀硫酸溶液,在高压状态下将菌体从填料上剥离下来并使菌体环境过渡为中度酸性条件,再采用pH为7~7.5的1 ×PBS+75~100 mM Tris-HCl+75~100 mMEDTA的缓冲溶液对样品进行多次预洗涤,最后采用试剂盒快速提取DNA。通过16S rDNA扩增子测序分析了不同烟气条件下的微生物群落组成和空间变化规律以及不同反应器间的微生物群落组成差异特征,通过宏基因组测序分析了中烟气浓度下对各反应器微生物的脱硫脱氮机制,并采用基因组组装与分箱方法,在同步脱硫脱氮反应器中构建出18株细菌的基因组草图,研究结果表明:反应器之间菌群结构差异性较反应器内部不同高度之间差异性高,显示空间结构对菌种的影响较进气类型低。共出现网络分析表明,微生物类群之间联系的复杂和紧密程度为同步脱硫脱氮>单独脱氮>单独脱硫。同步脱硫脱氮和单独脱硫反应器的微生物群落具有较大的相似性,且脱硫效果始终较优,是由于Rhodococcus、Bacillus、Dietzia和Hyphomicrobium等能够利用亚硫酸盐作为电子供体进行反硝化的菌属丰度较高。在同步脱硫脱氮反应器中通过硫酸腺苷酰转移酶和APS激酶以及SOX蛋白家族两条通路进行亚硫酸盐的氧化,而在单独脱硫反应器中,仅通过硫酸腺苷酰转移酶和APS激酶一条通路进行亚硫酸盐氧化。单独脱氮反应器菌群组成的独立性更大,且菌种出现特化,以具有NO解毒和反硝化功能的Mycobacterium为主。在同步脱硫脱氮反应器中,NO通过一氧化氮双加氧酶被直接氧化为NO3-和以NO为起始的反硝化作用两条通路得到消除,且这两条通路的作用强于单独脱氮反应器。进一步地,采用基于高通量测序的基因组组装与分箱方法,在同步脱硫脱氮反应器中构建出18株细菌的基因组草图,其中10株扣除污染率后完整度大于94%,该18株细菌注释的SOX蛋白家族和硫酸盐转运蛋白种类要高于单独脱硫反应器,反硝化基因种类高于单独脱氮反应器。最后选取三个反应器中的代表性菌株进行比较分析,结果表明,在亚硫酸盐氧化功能方面,同步脱硫脱氮反应器中的bin5比单独脱硫反应器中的bin2多出SOX蛋白家族基因、Cbb3-型细胞色素c氧化酶基因和aa3-型细胞色素c氧化酶基因;在脱氮功能方面,比单独脱氮反应器中的bin4多出NO还原酶基因和N2O还原酶基因。这些基因编码的蛋白均参与到亚硫酸盐氧化和反硝化过程中,因此,使得中烟气浓度下的同步脱硫脱氮的去除效果强于单独脱硫和单独脱氮反应器。
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