【摘 要】
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在本文中,我们主要围绕“绿色反应过程”这一核心进行了探究。以一种绿色高效可循环的金属有机框架材料催化的三组分Ugi反应为出发点,实现了一系列α-氨基酰胺、异吲哚啉酮和
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在本文中,我们主要围绕“绿色反应过程”这一核心进行了探究。以一种绿色高效可循环的金属有机框架材料催化的三组分Ugi反应为出发点,实现了一系列α-氨基酰胺、异吲哚啉酮和多取代吲唑类衍生物的“一锅法”绿色高效制备,实现了反应过程的高收益、低损耗;在此基础上,采用设计合成的纳米负载材料CuOx/OMS-2作为催化剂实现了其催化的CSP2-H羟基化反应,并应用该策略合成了吩噁噻类衍生物;随后,还成功报道了可见光促进的苯酚和芳基卤化物之间的C-O交叉偶联反应,实现了绿色反应过程的又一进步。具体内容如下:1.对近年来催化型Ugi三组分反应的发展和部分应用金属有机框架材料(MOF)催化的有机反应进行了综述。2.α-氨基酰胺是构建生物活性化合物、天然产物和药物的重要结构片段。本章中,我们以简单易得的醛和胺为原料,在金属有机框架材料MOF-Cu的催化作用下与异腈反应制备了14例α-氨基酰胺化合物2-4,并通过了1HNMR、13C NMR的结构表征和分析。合成路线如下:3.异吲哚啉酮作为常见且重要的含氮杂环类结构单元,具有广阔的潜在药用价值。本章中我们应用了一种新型的金属有机框架材料催化剂,通过催化2-醛基苯甲酸甲酯、胺类化合物和异腈发生的Ugi三组分反应,在室温条件下一锅法构建了 24例异吲哚啉酮类衍生物3-4,并通过1H NMR、13C NMR对结构进行了表征。具体的合成路线如下:4.吲唑类衍生物因其在药物、生物活性领域的重要应用价值,探究其简单高效且绿色化的合成方法极为重要。在本章中,我们提出了金属有机框架材料催化Ugi三组分串联/卡宾插入反应,“一锅法”合成了 2,3-二取代2H-吲唑-3-甲酰胺类化合物4-3,体系中合成的所有化合物,均通过了1H NMR、13C NMR的结构表征。具体的合成路线如下:5.吩噁噻类衍生物因其具有独特的化学和物理性质,因此有非常广阔的应用前景。本章中,我们报道了一种绿色无污染且更具经济性的合成方法。以所设计的纳米负载材料CuOx/OMS-2为催化剂,以廉价易得的芳基硫酚类化合物和2-溴碘苯衍生物为原料,绿色高效地合成了一系列吩噁噻衍生物5-3,并对所有的目标化合物5-3进行了 1H NMR、13C NMR的结构表征测试。合成路线如下:6.可见光诱导反应因其更加高效且反应条件更加温和,已然引起了合成领域的广泛关注。在本章中,我们报道了可见光和热诱导促进的苯酚和芳基卤化物之间的C-O交叉偶联,该反应策略不需要过渡金属、光氧化还原催化剂和配体,仅在光和热的存在下即可进行。并通过该策略“一锅法”高效合成了 35例二芳基醚类化合物6-3,并通过了1H NMR、13C NMR的结构分析和表征测试。合成路线如下:
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