论文部分内容阅读
加速器质谱是一项基于加速器的具有超高灵敏度的核分析技术，主要用于测量14C、10Be、26Al、36Cl、41Ca等长寿命放射性核素，在考古学、地球科学、环境科学、生命科学、水文学、海洋学等领域有广泛应用。自1977年AMS出现以来，AMS从技术到应用都有了很大发展。在技术方面，测量精度和灵敏度不断提高，测量核素种类不断增加，采用较低能量加速器的小型化AMS在测量14C上获得了巨大成功。在应用方面，采用AMS技术的研究领域不断扩展，每年测量数以万计的样品。10Be是重要性仅次于14C的核素，在冰芯、黄土和沉积物中的10Be保留了太阳活动和气候变化等的重要信息，因此被广泛应用于古气候变化、黄土形成过程和岩石暴露年龄测量等研究中。近年来，应用能量较低的加速器开展10Be测量也取得了一定进展，但在需要高灵敏度和高测量效率的应用研究中，基于较大加速器的.AMS仍然发挥重要作用。
中国自上世纪80年代末开始发展AMS技术，中国原子能科学技术研究院基于HI-13串列静电加速器首先进行了10Be的AMS测量，后来发展了多种核素的AMS测量技术。北京大学基于EN-18串列静电加速器主要发展了14C、10Be、26Al测量技术。从上世纪90年代开始上海应用物理研究所发展了小回旋加速器AMS14C测量技术并获得成功。中科院地球环境研究所最近从HVEE公司引进了一台加速器能量为3MV的AMS装置并开展应用研究。
北京大学于2004年从美国NEC公司引进了一台专用于14C测量的小型化AMS装置，因此基于EN加速器的AMS系统主要用于10Be测量。为提高10Be灵敏度和计数率，开展高分辨率黄土样品和暴露年龄样品测量，我们对该AMS系统进行了一系列改进。主要改进包括设计安装了一套循环气体剥离系统，有效提高了加速器束流传输效率；引进了一套多参数数据获取系统，减小了死时间，在一定程度上提高了10Be计数率。本论文在技术方面的主要工作为设计、制造一台新的气体探测器并应用于10Be测量中，以进一步提高10Be计数率，降低本底。
北京大学基于EN加速器AMS系统原有的气体探测器是20年前设计制造的，采用的是10B吸收和10Be探测在一个气体室的结构。由于设计年代比较早，这个探测器的离子探测效率只有70％左右，而且10b和10Be的分离对气体室中的气压十分敏感，不易调节。本论文设计的探测器采用的是B吸收室加10Be探测器的结构。在对带电离子在气体室中电离的物理过程进行深入研究的基础上，采用SRIM程序和SSSM辅助程序对探测器参数进行了模拟优化，确定了探测器的物理设计方案。在结构设计中，10B吸收室两侧的窗口都采用Havar膜，可选择安装内径为12mm、15mm和20mm的窗口。为彻底消除7Be引起的本底，Havar膜采用O圈结构密封，而不是通常的采用有机胶水粘接。在探测器加工完成后，我们对采用新探测器的AMS10Be测量进行了系统的实验研究，结果表明，10Be探测效率达到了90％以上，10Be计数率明显增加，在离子源引出流强只有1.2μA的情况下（最大值可达2μA），NIST标准样品计数率已达到23cps。
采用新探测器后，10Be测量的机器本底约为5×10-15，比原来略有改进。由于新探测器的窗口结构应该能够完全消除7Be本底，吸收室也可以完全消除10B引起的本底，因此我们认为目前的本底主要来自于目前的BeO空白样品，我们将选择更好的空白样品对本底进行进一步研究。
在上述改进的基础上，本论文在应用方面主要开展了黄土剖面样品10Be含量与古气候变化信息研究。我们从北京附近东灵山地区一个全新世以来沉积而成的黄土剖面采集了38个样品，对每个样品都进行了14C、10Be、磁化率、总有机碳含量等的测量。14C测量结果建立了约一万年以来的时间标尺，也反映了黄土沉积速率的不均匀性。该黄土剖面中测量得的10Be含量的平均值为3.35～108atoms/g，通过黄土剖面密度可计算出10Be平均沉积速率约为4.87×106atoms/c㎡year，与黄土高原的平均沉积速率4.2x106atoms/c㎡year十分接近，由此表明该黄土剖面的主要成因为风成。在剖面上对应于距今约530到3000年的一段时间中，10Be含量和磁化率都呈现出明显的峰值，表明在这段时间中东灵山地区可能出现了暖湿气候。
本论文工作的意义和主要创新点如下：
1）在深入研究离子鉴别物理过程的基础上，设计研制了一台气体探测器，该探测器采取了特殊窗口结构，可彻底消除7Be干扰本底，提高了离子探测效率。采用该探测器后，北京大学AMS10Be测量水平得到进一步提高，10Be计数率显著提高，测量本底也有所改善，基本实现了可测量高分辨率黄土剖面样品和岩石暴露年龄样品的改进目标。
2）当前对黄土剖面中10Be含量的研究主要集中在沉积时间较长的黄土高原上，本论文以北京地区东灵山沉积时间约一万年的黄土剖面为研究对象，不仅得到了有意义的创新研究结果，也开拓AMS10Be测量应用的新领域。
中国自上世纪80年代末开始发展AMS技术，中国原子能科学技术研究院基于HI-13串列静电加速器首先进行了10Be的AMS测量，后来发展了多种核素的AMS测量技术。北京大学基于EN-18串列静电加速器主要发展了14C、10Be、26Al测量技术。从上世纪90年代开始上海应用物理研究所发展了小回旋加速器AMS14C测量技术并获得成功。中科院地球环境研究所最近从HVEE公司引进了一台加速器能量为3MV的AMS装置并开展应用研究。
北京大学于2004年从美国NEC公司引进了一台专用于14C测量的小型化AMS装置，因此基于EN加速器的AMS系统主要用于10Be测量。为提高10Be灵敏度和计数率，开展高分辨率黄土样品和暴露年龄样品测量，我们对该AMS系统进行了一系列改进。主要改进包括设计安装了一套循环气体剥离系统，有效提高了加速器束流传输效率；引进了一套多参数数据获取系统，减小了死时间，在一定程度上提高了10Be计数率。本论文在技术方面的主要工作为设计、制造一台新的气体探测器并应用于10Be测量中，以进一步提高10Be计数率，降低本底。
北京大学基于EN加速器AMS系统原有的气体探测器是20年前设计制造的，采用的是10B吸收和10Be探测在一个气体室的结构。由于设计年代比较早，这个探测器的离子探测效率只有70％左右，而且10b和10Be的分离对气体室中的气压十分敏感，不易调节。本论文设计的探测器采用的是B吸收室加10Be探测器的结构。在对带电离子在气体室中电离的物理过程进行深入研究的基础上，采用SRIM程序和SSSM辅助程序对探测器参数进行了模拟优化，确定了探测器的物理设计方案。在结构设计中，10B吸收室两侧的窗口都采用Havar膜，可选择安装内径为12mm、15mm和20mm的窗口。为彻底消除7Be引起的本底，Havar膜采用O圈结构密封，而不是通常的采用有机胶水粘接。在探测器加工完成后，我们对采用新探测器的AMS10Be测量进行了系统的实验研究，结果表明，10Be探测效率达到了90％以上，10Be计数率明显增加，在离子源引出流强只有1.2μA的情况下（最大值可达2μA），NIST标准样品计数率已达到23cps。
采用新探测器后，10Be测量的机器本底约为5×10-15，比原来略有改进。由于新探测器的窗口结构应该能够完全消除7Be本底，吸收室也可以完全消除10B引起的本底，因此我们认为目前的本底主要来自于目前的BeO空白样品，我们将选择更好的空白样品对本底进行进一步研究。
在上述改进的基础上，本论文在应用方面主要开展了黄土剖面样品10Be含量与古气候变化信息研究。我们从北京附近东灵山地区一个全新世以来沉积而成的黄土剖面采集了38个样品，对每个样品都进行了14C、10Be、磁化率、总有机碳含量等的测量。14C测量结果建立了约一万年以来的时间标尺，也反映了黄土沉积速率的不均匀性。该黄土剖面中测量得的10Be含量的平均值为3.35～108atoms/g，通过黄土剖面密度可计算出10Be平均沉积速率约为4.87×106atoms/c㎡year，与黄土高原的平均沉积速率4.2x106atoms/c㎡year十分接近，由此表明该黄土剖面的主要成因为风成。在剖面上对应于距今约530到3000年的一段时间中，10Be含量和磁化率都呈现出明显的峰值，表明在这段时间中东灵山地区可能出现了暖湿气候。
本论文工作的意义和主要创新点如下：
1）在深入研究离子鉴别物理过程的基础上，设计研制了一台气体探测器，该探测器采取了特殊窗口结构，可彻底消除7Be干扰本底，提高了离子探测效率。采用该探测器后，北京大学AMS10Be测量水平得到进一步提高，10Be计数率显著提高，测量本底也有所改善，基本实现了可测量高分辨率黄土剖面样品和岩石暴露年龄样品的改进目标。
2）当前对黄土剖面中10Be含量的研究主要集中在沉积时间较长的黄土高原上，本论文以北京地区东灵山沉积时间约一万年的黄土剖面为研究对象，不仅得到了有意义的创新研究结果，也开拓AMS10Be测量应用的新领域。