【摘 要】
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室内空气质量问题是影响人类健康的重要风险因素。甲醛（HCHO）是最常见的室内空气污染物之一,一直受到公众的关注。长期呆在含低浓度甲醛的室内会对人体造成巨大的健康威胁。催化氧化法是一种有前景的去除室内甲醛的有效方法。通常,贵金属催化剂可以在室温下催化甲醛氧化,但是贵金属的高成本限制了其广泛应用。金属氧化物催化剂具有成本优势,但是其在低温下的活性不能满足要求。开发低成本、高活性的甲醛氧化催化剂仍是一个
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室内空气质量问题是影响人类健康的重要风险因素。甲醛（HCHO）是最常见的室内空气污染物之一,一直受到公众的关注。长期呆在含低浓度甲醛的室内会对人体造成巨大的健康威胁。催化氧化法是一种有前景的去除室内甲醛的有效方法。通常,贵金属催化剂可以在室温下催化甲醛氧化,但是贵金属的高成本限制了其广泛应用。金属氧化物催化剂具有成本优势,但是其在低温下的活性不能满足要求。开发低成本、高活性的甲醛氧化催化剂仍是一个重要的研究方向。因此,基于单原子催化剂的高活性和高金属原子利用率,本文创新地提出铁氮掺杂碳基单原子催化剂用于室内甲醛的催化氧化去除。采用密度泛函理论（DFT）计算方法和固定床活性评价实验对铁氮掺杂碳基单原子催化剂催化氧化甲醛的性能进行了研究,揭示了甲醛催化氧化的反应机理,研究了温度和湿度对甲醛转化的影响,为开发催化氧化去除甲醛的新型碳基单原子催化剂提供了新的思路和理论指导。首先,本文建立并优化了三种铁原子嵌入氮原子修饰的单空位（SV）和双空位（DV）结构模型,分别为三氮原子修饰单空位（Fe/SV-N3）、四氮原子修饰双空位（Fe/DV-N4）及其双层结构（Fe/DV-N4.5）,并验证了三者的结构稳定性;分析了HCHO、O2、H2O和CO2在三种催化剂表面的吸附特性;结果表明:三者的稳定性排序为Fe/DV-N4.5>Fe/DV-N4>Fe/SV-N3,吸附性能排序为:Fe/SV-N3>Fe/DV-N4>Fe/DV-N4.5。然后,基于Langmuir-Hindhelwood（L-H）和Eley-Rideal（E-R）反应机制研究了HCHO在三种催化剂表面的氧化反应机理,搜索了HCHO氧化的详细反应路径,确定了每一步反应的结构和能量,分析了温度对反应速率的影响。结果表明:Fe/SV-N3的主导反应机制为L-H机制,后两者均为E-R机制;速率决定步的最高能垒分别为1.09 eV、0.66 eV和0.58 eV;温度对反应速率具有促进作用;鉴于Fe/DV-N4.5的高活性和对H2O和CO2的弱物理吸附,确定了Fe/DV-N4.5作为实验研究对象。最后,采用热解有机金属框架材料的方法合成了Fe-N-C催化剂样品,并通过粉末X射线衍射和X射线吸收精细结构谱表征方法验证了制备的催化剂样品与理论预测的Fe/DV-N4.5构型一致;通过常压固定床实验研究了催化剂样品对甲醛氧化的催化活性和稳定性。结果表明:在25℃、60 ppm HCHO初始浓度、73000 h-1空速和75%RH的反应条件下,HCHO转化率为85%;Fe-N-C催化剂具有在室温下催化HCHO氧化的能力,并且湿度对催化活性没有明显影响;Fe-N-C催化剂的活性会随着连续反应时间的推移而逐渐降低,本文认为可能由反应过程中产生的中间产物占据活性位点导致。
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