【摘 要】
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贵金属Pt作为电解水制氢过程中最有效的析氢催化剂,其高昂的成本和资源匮乏的特性极大地限制了它在工业上的大规模应用。因此,研究者根据催化反应是表相反应的特点通过减少Pt颗粒的尺寸提高其利用率和析氢性能,经研究发现,催化剂的催化性能随着金属颗粒尺寸减小而增加的同时,金属的表面自由能也会显著增加,它会促进金属颗粒的聚集从而影响催化性能。根据文献报道及事实证明,利用与金属Pt具有强烈协同作用的材料为载体制
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贵金属Pt作为电解水制氢过程中最有效的析氢催化剂,其高昂的成本和资源匮乏的特性极大地限制了它在工业上的大规模应用。因此,研究者根据催化反应是表相反应的特点通过减少Pt颗粒的尺寸提高其利用率和析氢性能,经研究发现,催化剂的催化性能随着金属颗粒尺寸减小而增加的同时,金属的表面自由能也会显著增加,它会促进金属颗粒的聚集从而影响催化性能。根据文献报道及事实证明,利用与金属Pt具有强烈协同作用的材料为载体制备负载型催化剂可有效地抑制金属Pt的聚集。本文从提高Pt基催化剂的稳定性和利用率的角度出发,以氯铂酸(H2PtCl6·6H2O)为金属Pt的前驱体材料,利用简单易操作的浸渍还原法结合纳米阵列结构体系制备了负载型纳米阵列体系的Pt催化剂结构,并将其作为析氢催化剂研究其催化性能。主要包括以下两个方面的工作:(1)我们利用多孔TiN NAs和金属Pt的协同作用,在TiN NAs结构的表面成功地负载了准原子级别的Pt催化剂(Pt-TiN NAs)。通过SEM结果我们发现可通过改变H2PtCl6·6H2O的剂量控制吸附在TiN表面的颗粒尺寸且展现不同的电解水制氢性能。当添加的H2PtCl6·6H2O的剂量为200μL时,可在TiN NAs的表面形成平均粒径为0.94 nm的准原子级别的Pt催化剂并展现出最好的析氢性能。在10 mA cm-2的电流密度下,该材料体系过电压的值为39.7 mV;Tafel斜率为38.6 mV dec-1;在酸性条件下60 h的连续测试后电流的保持率为91.6%,而20 wt%Pt/C催化剂经过30 h的连续测试后电流的保持率仅为46.9%,充分证明了Pt-TiN NAs结构具有极好的析氢稳定性。(2)我们成功地制备了均匀分散在阵列体系碳纳米管内部的超细Pt催化剂结构(Pt-CNT As),该催化剂结构在电解水制氢过程中展现了优异的析氢性能。在10 mA cm-2的电流密度下,其过电压值为43.8 mV;Tafel斜率为38.8 mV dec-1;并且在酸性条件下6 h的连续测试后电流的保持率为87.1%。
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