【摘 要】
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氢能的制取方法众多,其中的电解水制氢是目前主流的制氢方式,其阴极反应被称为析氢反应(HER),是影响氢气生产的速率与效率的关键反应步骤。从当前的研究结果来看,最高效的HER催化剂是Pt等贵金属,因此,对贵金属HER催化反应原理进行深入理解,然后开发新型贵金属催化剂的研究工作有希望将氢能利用速率与效率进一步提高。当前,贵金属催化剂的研究热点主要集中在二维金属方向。其超高的比表面积能有效减少材料用量,
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氢能的制取方法众多,其中的电解水制氢是目前主流的制氢方式,其阴极反应被称为析氢反应(HER),是影响氢气生产的速率与效率的关键反应步骤。从当前的研究结果来看,最高效的HER催化剂是Pt等贵金属,因此,对贵金属HER催化反应原理进行深入理解,然后开发新型贵金属催化剂的研究工作有希望将氢能利用速率与效率进一步提高。当前,贵金属催化剂的研究热点主要集中在二维金属方向。其超高的比表面积能有效减少材料用量,降低成本,并且还具有易于进行应变控制等特点,这使得二维金属有着超过三维金属的巨大HER催化潜力。对于二维金属催化剂,目前广泛存在的问题在于,吸附过程缺乏有效计算模拟数据,来验证二维金属催化剂的催化潜力。为解决上述研究困境,本文采用密度泛函理论(DFT)的计算方法,选取二维Pt作为催化剂,通过计算氢离子在二维Pt表面的吸附位点、表面应力、表面形变、吸附能、催化效率等一系列数据,来研究二维Pt对于HER的催化潜力。主要包含以下内容:(1)计算二维Pt(111)面各种吸附位点的自由能,揭示了二维状态下的Pt(111)面由于受量子尺寸效应与双面吸附效应的影响,最佳吸附位点不稳定的特性。(2)计算二维Pt(111)干净表面的应变与应力,揭示扩张应力与应变与吸附位点、二维Pt的厚度、氢的表面覆盖率均有关。(3)计算二维Pt(111)面不同吸附位点、材料厚度下的氢吸附能,揭示吸附诱导应力对氢原子吸附能的影响。我们强调在高覆盖率下,吸附诱导应力将对材料的吸附效果产生显著影响。(4)计算二维Pt(111)面不同吸附位点与材料厚度在100%氢覆盖率下的吉布斯吸附自由能,评价了二维Pt的HER催化性能。结果显示,二维Pt催化剂的设计方案应当为4层原子厚度为最佳。
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