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濮阳市作为京津冀周边地区大气污染传输通道城市之一,秋冬季重污染天气频发,空气污染问题严峻。为了研究濮阳市秋冬季细颗粒物污染特征及其主要来源,先后开展了手工膜采样与化学组分分析,利用在线仪器测量大气PM2.5及其组分,结合PMF受体模型,开展了细颗粒物来源解析研究,基于排放清单进行二次来源解析。进一步将区域大气环境模式Reg AEMS和受体模型PMF相结合,针对4次典型重污染过程进行数值模拟,开展了精细化来源解析。取得的主要研究结果如下:(1)分析了濮阳市秋冬季大气细颗粒物的污染特征,发现濮阳市有机物污染严重,水溶性离子中NO3-的含量较高而SO42-的浓度水平较低。2017-2018年秋冬季PM2.5平均质量浓度为86.03μg/m3,濮水河管理处污染状况最严重,PM2.5中主要组分为水溶性离子(52.33%)、碳质组分(25.32%)和地壳元素(7.88%)。2018-2019年秋冬季PM2.5平均质量浓度较上年增加了15.06μg/m3,华龙区的污染状况最严重,PM2.5中主要组分为水溶性离子(48.35%)、碳质组分(22.86%)和地壳元素(11.29%)。重污染发生时PM2.5中SO42-、Cl-和K+浓度增幅较大,而地壳元素浓度降低。2017-2018年秋冬季硫转化率和氮转化率均值分别为0.22和0.22,2018-2019年秋冬季硫转化率和氮转化率均值分别为0.24和0.31,硫氮转化率水平较高,大气氧化性较强,硫氮转化形成二次气溶胶在重污染过程的发生中起到重要的作用,其中硫转化可能扮演着更重要的角色。大气PM2.5中NH4+的结合形式为(NH4)2SO4和NH4NO3,除此之外颗粒物中还可能存在Ca(NO3)2和Mg(NO3)2,K+的存在形式为K2SO4。(2)基于采样分析和在线监测对濮阳秋冬季细颗粒物的来源进行了定量解析,发现濮阳市二次污染较重,其他工业源与生物质炉灶是造成秋冬季大气污染的重要排放源。2017-2018年秋冬季PM2.5主要来源分别为二次无机盐(37.00%)、工业源(16.33%)、二次有机气溶胶(14.00%)和生物质燃烧源(12.33%)等。二次源解析显示对PM2.5污染贡献最主要的二级污染源类为生物质炉灶(17.92%)、民用燃烧(16.39%)和其他工业(15.21%)。2018-2019年秋冬季PM2.5主要来源分别为二次无机盐(31.00%)、工业源(18%)、二次有机气溶胶(14.00%)、燃煤源(13%)和生物质燃烧源(12%)等。二次源解析显示对PM2.5污染贡献最主要的二级污染源类为其他工业(19.12%)、生物质炉灶(18.65%)和工业锅炉(15.37%)。2019年冬春季开展了PM2.5组份的在线监测,利用PMF模型进行来源解析,发现对PM2.5污染贡献最大的源是二次盐(36.1%),其次为工业源(26.1%)、生物质燃烧源(15.8%)和移动源(13.3%)等。二次源解析结果显示对PM2.5污染贡献最主要的二级源类为其他工业(26.53%)、生物质炉灶(21.08%)和非道路移动源(14.66%)。(3)发展了区域大气环境模式Reg AEMS和受体模型PMF相结合的数值源解析方法,分析了4次典型重污染过程的特征和来源。本地排放型重污染过程中PM2.5峰值浓度达到388μg/m3,CO和NOx浓度有明显的升高,对PM2.5贡献最主要的源类为硝酸盐(34%)、硫酸盐(28%)、移动源(16%)和生物质燃烧源(9%)等,二次源解析结果显示最主要的二级污染源类为非道路移动源(15.43%)和道路移动源(15.36%)。沙尘输送型重污染过程发展极为迅速,小时AQI值增长达113,以PM10为主要污染物,主要受到西北部沙尘输送影响。对PM2.5贡献最主要的源类为硫酸盐(35%)、移动源(22%)、扬尘源(17%)和硝酸盐(11%)等,二次源解析显示贡献最主要的二级污染源类为电力供热(19.44%)和非道路移动源(16.7%)。不利气象条件型重污染过程中濮阳长期处于高压前部均压场内,受弱暖平流控制,大气静稳,扩散条件差,较长时间段相对湿度维持在100%,大气达到饱和状态。对PM2.5贡献最主要的源类为燃煤源(29%)、二次无机盐(25%)、工业源(22%)和扬尘源(10%)等,二次源解析结果显示贡献最主要的二级污染源类为工业锅炉(30.13%)和其他工业(21.06%)。烟花爆竹燃放型重污染过程中细颗粒物浓度呈现爆发性增长,PM2.5浓度峰值达631μg/m3。PM2.5中与烟花爆竹燃放相关的指示因子K+、Cl-和SO42-浓度均出现了明显的特征性增加。对PM2.5贡献最主要的源类为燃烧源(32%)、硫酸盐(20%)、工业源(17%)和扬尘源(16%)等。高浓度的本地污染物排放和区域间污染物传输,在弱气压场、高湿度、静小风、较低的混合层高度和逆温等不利气象条件的作用下,大气中的一次污染物发生复杂的化学反应以及二次转化,使得重污染发生、维持和加剧。综上,本文研究了濮阳市秋冬季大气细颗粒物污染特征,基于采样分析和在线监测对秋冬季细颗粒物的来源进行了定量解析,并运用区域大气环境模式结合受体模型,对秋冬季期间4次典型重污染过程进行了特征分析和来源解析,研究结果可为濮阳市大气污染治理提供一定的科学依据。