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近年来，随着合成甲醇产业迅猛发展，甲醇制烃类化合物反应(MTH)引起了人们的广泛关注;根据产物选择性，MTH可划分为甲醇制汽油(MTG)、甲醇制烯烃(MTO)和甲醇制芳烃(MTA)等过程。其中，MTA以甲醇为原料，在酸性分子筛催化作用下一步转化生成芳烃，是一条有效利用煤或天然气替代石油资源生产苯(B)、甲苯(T)、二甲苯(X)等芳烃产物的工艺路线，对于缓解芳烃资源短缺，提高甲醇下游产品的附加值，延长煤化工和天然气化工产业链，具有重要价值。MTA已有的研究结果表明，Ga物种改性的ZSM-5分子筛具有较好的甲醇芳构化反应活性。然而，目前对含Ga的ZSM-5分子筛的研究多集中于低碳烃的芳构化反应，发现采用不同制备方法引入Ga物种，其低碳烃芳构化催化性能存在明显差别。由于甲醇芳构化过程远比低碳烃的芳构化过程复杂，Ga物种在其中所起的作用不尽相同，而目前在这方面研究较少。为此，本论文采用多种制备方法在MFI分子筛中引入不同结构和形式的Ga，对含Ga的MFI分子筛在甲醇芳构化反应中的催化性能进行了详细的探索研究。论文的主要内容包括:
1.分别以正硅酸乙酯(TEOS)、白炭黑、硅溶胶为硅源，采用水热法合成了骨架含Ga的MFI分子筛，系统地考察了硅源种类对分子筛结构、形貌、物化性质和甲醇芳构化性能的影响。结果表明，硅源种类显著影响分子筛的形貌、晶粒尺寸及杂原子Ga的状态，进而决定其在甲醇制芳烃反应中的芳构化活性和稳定性。以硅溶胶制得的分子筛催化剂的粒径最小，具有较好的催化稳定性;而以TEOS制得的催化剂上非骨架Ga物种含量较高，其芳烃选择性也较高。
2.采用水热合成、浸渍、离子交换等方法将不同含量的Ga引入ZSM-5分子筛，研究了Ga的存在状态和负载量对分子筛催化剂结构、酸性及其甲醇芳构化反应性能的影响。结果表明，分子筛中Ga物种主要有三种存在状态:骨架Ga、外表面游离态（与分子筛无相互作用）的Ga2O3以及与分子筛有相互作用的非骨架Ga。骨架Ga物种以四配位形式存在，为骨架提供酸性位点;非骨架Ga作为芳构化活性中心，主要起脱氢芳构化作用;适量的非骨架Ga中心与酸中心协调匹配能有效促进芳烃产物的生成。
3.通过添加silicalite-1晶种的方法，水热合成了粒径分布均匀、晶粒尺寸由200nm至1.2μm连续变化的Ga-MFI和Al-MFI分子筛，并通过采用浸渍法负载Ga盐，考察了分子筛粒径和Ga分布对其甲醇芳构化催化性能的影响。研究表明，减小分子筛粒径可以大幅度提高催化剂的稳定性，但对芳烃的选择性影响不大。催化剂粒径相同时，与Al-MFI分子筛相比，Ga-MFI分子筛对芳烃的选择性较低;Ga浸渍改性的分子筛中，Ga的作用与骨架杂原子的种类及分子筛粒径有关。