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本文采用0.l-0.4mol/L的NaoH水溶液处理HZSM-5制得改性分子筛材料,用x-射线粉末衍射GRD)、扫描电子显微镜(SEM)、电感耦合等离子体发射光谱-质谱(ICP-MS)、N2吸附-脱附以及NH3程序升温脱附(NH3-TPD)等技术进行了表征。评价了所制备的改性分子筛材料对环二己基脲(DCU)与无水甲醇进行醇解反应的催化性能。结果表明,改性分子筛是一种DCU醇解反应合成环己基胺基甲酸甲酯的高效催化剂。探讨了反应温度、反应时间、催化剂用量及反应物的用量比对醇解反应的影响。获得了最优的操作条件为:反应的温度为180℃、反应的时间为8h、无水甲醇和环二己基脲(DCU)物质的量之比为92.4∶1、改性分子筛HZSM-5-0.2(采用0.2mol/L的NaoH/KOH溶液处理的催化剂)的加入量为0.2g。在此最佳工艺条件下,环二己基脲(DCU)的转化率为99.8%,环己基胺基甲酸甲酯(MCC)的选择性为99.9%,产率为98.5%。此外,催化剂具有良好的回收及重复利用性能。 本论文还探讨了改性分子筛对N,N-二苯基脲(DPU)醇解反应的催化性能。以N,N-二苯基脲(DPU)与无水甲醇为原料制得苯胺基甲酸甲酯(PC)。通过实验优化得到的最佳反应条件是:无水甲醇与N,N-二苯基脲的物质的量比为88:1,反应的时间8h,反应的温度180℃,改性分子筛HZSM-5-0.1(采用0.1mol/L的NaoH溶液处理的催化剂)的加入量为0.2g。在此最佳工艺条件下,N,N-苯基脲(DPU)的转化率为83.9%,苯胺基甲酸甲酯(PC)的选择性96.7%,产率为81.1%。与此同时,扩展到对N,N-二苯基脲(DPU)与不同低级醇进行醇解反应性能研究,实验结果表明,苯胺基甲酸酯类化合物产率大小变化如下:叔丁醇<正丁醇<异丙醇<正丙醇<乙醇<甲醇,及随着一元醇类物质含碳量的增加,相应苯胺基甲酸酯化合物的产率逐渐减小。